Diagramme de phase magnétique de la solution solide LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) démêlé par diffraction de neutrons sur poudre

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 9248 (2022) Citer cet article

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Les propriétés structurales et magnétiques de la solution solide de type ThCr2Si2 LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0,0 à 1,0) ont été étudiées en utilisant une combinaison de mesures de diffraction des rayons X, d'aimantation et de diffraction des neutrons, ce qui a permis d'établir un diagramme de phase composition-température magnétique. La substitution de Ge par Si conduit à une compression de la maille unitaire, ce qui affecte les interactions d'échange magnétique. En particulier, la structure magnétique de LaMn2(Ge1−xSix)2 est fortement affectée par le paramètre de cellule unitaire c, qui est lié à la distance entre les couches de Mn adjacentes. Des couches antiferromagnétiques proportionnelles et une structure ferromagnétique inclinée dominent la partie riche en Si de la solution solide, tandis qu'une spirale plate antiferromagnétique incommensurable et une structure magnétique conique sont observées dans la partie pauvre en Si.

Les matériaux appartenant à la famille de composés AM2X2 (A = alcalin, alcalino-terreux ou un élément de terre rare, M = métal de transition, X = un élément du groupe principal) sont connus pour présenter un large éventail de phénomènes physiques intrigants, notamment le magnétisme, la supraconductivité, les fermions lourds, les points critiques quantiques et le comportement de Kondo1,2,3,4. Ses membres cristallisent préférentiellement dans la structure de type ThCr2Si2 (groupe d'espace I4/mmm) dans laquelle les atomes A, M et X occupent respectivement les sites cristallographiques 2a, 4d et 4e. Cet arrangement atomique conduit chacun des trois éléments à former des réseaux carrés empilés le long de l'axe cristallographique c dans l'ordre AXMXA, cf Figure 1. La structure peut également être décrite comme étant composée de couches de pyramides carrées XM4 à bords partagés d'orientation alternée entre réseaux carrés d'atomes A. Une troisième description de la structure se présente sous la forme de couches de tétraèdres MX4 partageant les bords alternant avec des filets carrés du métal A. Des illustrations de ces deux dernières descriptions de structure cristalline peuvent être trouvées dans la Fig. S1 supplémentaire.

Structure cristalline de LaMn2(Ge1-xSix)2 : La (vert), Mn (bleu foncé), Si/Ge (turquoise).

Le sous-groupe des siliciures et germaniures de manganèse, REMn2X2 (RE = terre rare, X = Si, Ge) a particulièrement retenu l'attention pour ses propriétés physiques intéressantes. Une magnétorésistance géante (GMR) a été observée dans REMn2Ge2 (RE = La, Sm)5,6,7, un comportement magnétocalorique dans REMn2Si2 (RE = Ho, Er, Tb)8,9,10 et REMn2Ge2 (RE = Ce, Tb)11,12 et des bulles skyrmioniques dans REMn2Ge2 (RE = Ce, Pr, Nd)13. Récemment, LaMn2Ge2 a démontré un effet Hall topologique (THE)14.

La large gamme de comportements présentés par les matériaux REMn2X2 est liée à la riche diversité des états magnétiques colinéaires et non colinéaires qui peuvent être réalisés dans cet arrangement atomique15,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26. Des températures d'ordre magnétique comprises entre 300 et 714 K ont été observées pour tous les composés de ce type1,27, et nombre d'entre eux subissent plusieurs transitions magnétiques lors du refroidissement avant d'atteindre leur état magnétique fondamental. Des études antérieures sur diverses solutions solides basées sur REMn2X2 ont indiqué que les distances Mn – Mn jouent un rôle majeur dans la formation de différentes structures magnétiques. Aux distances intra-planaires du plus proche voisin Mn – Mn dintra < 2, 84 Å, les moments magnétiques dans les couches de Mn s'ordonnent dans un arrangement ferromagnétique hors du plan tandis que les réseaux carrés adjacents se couplent de manière antiferromagnétique. Lorsque dintra dépasse la distance critique de 2,84 Å, une transition de l'arrangement ferromagnétique hors plan à un arrangement antiferromagnétique dans le plan a lieu. Dans le même temps, le couplage entre les plans reste antiferromagnétique11,28,29,30. Une nouvelle augmentation à dintra > 2,87 Å entraîne une deuxième transition dans laquelle l'arrangement intra-couche reste inchangé mais le couplage inter-couche évolue d'antiferromagnétique à ferromagnétique11,28,29,30,31.

Les ternaires LaMn2X2 (X = Si, Ge) présentent tous deux des structures magnétiques avec un couplage intercouche ferromagnétique. En adoptant la nomenclature couramment utilisée dans la littérature (la description détaillée suit ci-dessous)11,28,29,31,32,33, LaMn2Si2 présente une structure magnétique appelée couches antiferromagnétiques (AFl) en dessous de 470 K15,34,35 et subit une transition vers la structure ferromagnétique mixte commensurable (Fmc) à 310 K lors du refroidissement15,35,36. Des pics de modulation incommensurables supplémentaires se produisent en dessous de 40 K et restent jusqu'aux basses températures, ce qui a été interprété comme la coexistence des structures ferromagnétiques mixtes incommensurables (Fmi) et ferromagnétiques mixtes commensurables (Fmc)15,35. En revanche, LaMn2Ge2 adopterait la spirale plate antiferromagnétique (AFfs) en dessous de 425 K. Lors du refroidissement, une transition dans la structure Fmi se produit à TC = 325 K, et cet état est conservé jusqu'à 2 K15,28,34,36.

Les structures Fmc et Fmi observées dans LaMn2Si2 et LaMn2Ge2, respectivement, partagent certaines similitudes : les deux présentent une composante de moment magnétique ferromagnétique hors du plan ainsi qu'un arrangement de spin dans le plan en damier identique dans les réseaux de Mn. L'incommensurabilité pour la structure Fmi de LaMn2Ge2 résulte d'une rotation des moments magnétiques dans les réseaux carrés adjacents les uns par rapport aux autres le long de l'axe tétragonal c. Dans le cas de la structure Fmc commensurable observée pour LaMn2Si2, les moments magnétiques dans les plans voisins sont tournés de 180° le long de c. Des études antérieures sur la solution solide LaMn2(Si1−xGex)2 (x = 0, 0,2, 0,4, 0,6, 0,8, 1) utilisant la spectroscopie de corrélation angulaire perturbée (PAC) avec 111In(111Cd) et 140La(140Ce) comme noyaux sondes ont montré que les températures de Curie et de Neél dans les deux ternaires peuvent être réglées par mélange Si/Ge34,3 6. Cela indique que différentes compositions de la solution solide LaMn2(Si1-xGex)2 présenteront un comportement magnétique similaire à celui des composés ternaires et que les températures de transition magnétique peuvent être ajustées par la composition. Ainsi, une étude de l'influence de la quantité de mélange Si/Ge sur l'incommensurabilité magnétique et les phases magnétiques coexistantes devient nécessaire. De plus, les propriétés physiques pertinentes pour une application potentielle des composés LaMn2X2 (X = Si, Ge) sont directement liées à leur magnétisme. Pour cela, nous avons étudié l'effet de la substitution de Ge par Si dans la solution solide LaMn2(Ge1−xSix)2 sur les propriétés structurales et magnétiques par des mesures d'aimantation, de diffraction des rayons X et des neutrons.

Les raffinements de Rietveld des données PXRD indiquent que tous les échantillons de LaMn2(Ge1−xSix)2 cristallisent dans la structure de type ThCr2Si2. Les paramètres de maille a et c des composés ternaires sont en bon accord avec les valeurs rapportées dans la littérature15. Le tableau 1 répertorie les paramètres de réseau de tous les échantillons. Les échantillons quaternaires sont étiquetés en fonction de leurs compositions raffinées. La dépendance de la composition de a, c, du rapport de cellule c/a et du volume de cellule unitaire V est représentée sur la figure 2. La substitution partielle de Ge par Si conduit à une compression des paramètres de réseau à température ambiante. Le paramètre de réseau a suit la loi de Vegard37 (Fig. 2 en haut) sur toute la gamme de composition. En revanche, le paramètre c présente des écarts par rapport à un comportement linéaire (lignes pointillées). Une baisse plus prononcée de c est observée dans la partie riche en Ge de LaMn2(Ge1−xSix)2. Cette anomalie se reflète également dans le comportement du rapport c/a (Fig. 2 en bas). Le changement de pente de c est corrélé aux propriétés magnétiques, voir infra. La composante z du site cristallographique de Si/Ge (0, 0, z) reste à une valeur presque constante d'environ 0,38 dans toute la solution solide.

Dépendance de la composition des paramètres de réseau LaMn2(Ge1–xSix)2 a et c (haut), rapport cellulaire c/a et volume cellulaire unitaire V (bas) à température ambiante. Les points de données des échantillons synthétisés par recuit au four (x = 0, 0,05, 0,33, 0,47) sont mis en évidence par des symboles pleins, ceux préparés par fusion à l'arc (x = 0,18, 0,58, 0,78, 1) par des symboles vides. La compression de a suit la loi de Vegard (en haut, lignes pleines), mais c s'écarte de cette tendance linéaire (en haut, ligne pointillée). Le même comportement anormal est également observable dans le rapport de cellule c/a (en bas). Afin de compenser les erreurs possibles des différentes techniques de préparation des échantillons, les valeurs c et c/a des échantillons préparés par fusion à l'arc et synthèse à l'état solide ont été ajustées séparément. Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole.

La dépendance en température de la susceptibilité magnétique DC χDC pour le LaMn2Ge2 et le LaMn2Si2 ternaires entre 2 et 400 K est représentée sur la Fig. 3. Les deux composés subissent une transition de type ferromagnétique à leurs températures de Curie respectives TC = 326,22(3) K et 308,53(3) K. Au-dessus de TC, les susceptibilités inverses χDC−1(T) ne suivent pas un comportement linéaire (non représenté ) jusqu'à 400 K et suggèrent que LaMn2Ge2 et LaMn2Si2 n'entrent pas complètement dans le régime paramagnétique jusqu'à la température la plus élevée mesurée. Ceci est également étayé par les données de diffraction des neutrons sur poudre présentées ci-dessous. Un comportement similaire de la susceptibilité magnétique DC a également été observé pour les échantillons quaternaires (Fig. S3 supplémentaire). TC décroît de LaMn2Ge2 à LaMn2Si2 en fonction du mélange Ge/Si (Tableau 1). Les températures de Curie de tous les échantillons ont été déterminées en ajustant la première dérivée de la susceptibilité dχDC / dT avec une fonction de pic gaussienne (Fig. Supplémentaire S4a, b). Les températures de transition extraites de nos données sont en assez bon accord avec la littérature36. Ainsi, les valeurs de TC rapportées dans les études précédentes vont de 323,3(2) K dans LaMn2Ge2 à 308,5(2) K dans LaMn2Si2.

Susceptibilités magnétiques refroidies par champ nul (ZFC, rouge) et refroidies par champ (FC, bleu) et aimantation isotherme (encarts) de LaMn2Ge2 (a) et LaMn2Si2 (b). Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole.

Les courbes d'aimantation isotherme du ternaire LaMn2Ge2 et LaMn2Si2 mesurées à 2 K et 250 K entre − 6 et 6 T présentent un comportement ferromagnétique typique (Fig. 3 encarts). Pour LaMn2Ge2, la courbe M(H) atteint Msat = 1,3005(1) µB/Mn à 2 K et Msat = 1,0976(1) µB/Mn à 250 K. En revanche, la courbe M(H) de LaMn2Si2 ne montre aucune saturation sous les mêmes champs magnétiques appliqués à 2 K, mais atteint la saturation avec Msat = 0,99823(4) µB/Mn à 250 K. Un comportement similaire à LaMn2Si2 est également observé pour les échantillons quaternaires riches en Si de composition x = 0,58 et 0,78 (Fig. S3 supplémentaire) : ils atteignent la saturation à 250 K, mais pas à 2 K. Ce manque de saturation indique peut-être la présence d'une composante antiferromagnétique38. De plus, la faible aimantation à saturation observée pour toutes les compositions oriente vers une structure magnétique différente de celle d'un ferromagnétique simple, dont il sera question plus loin. Des boucles d'hystérésis ont été observées pour toutes les compositions. Les Fig. S5a, b supplémentaires mettent en évidence l'aimantation isotherme de tous les échantillons entre − 1 et 1 T. En élevant la température de 2 à 250 K, le champ coercitif Hc des échantillons de compositions x = 0,33, 0,47, 0,58, 0,78 et 1 diminue nettement tandis que Hc reste presque constant pour x = 0, 0,05 et 0,18 (tableau supplémentaire S1). Le changement du champ coercitif lors du réchauffement suggère une transition de phase magnétique se produisant entre 2 et 250 K, ce qui est également confirmé par les données PND présentées ci-dessous. Les différents champs coercitifs entre les échantillons sont attribués aux variations de la taille des particules39. Les données d'aimantation observées ici sont conformes à la littérature15,38,40,41. Comme les échantillons ne contiennent que de petites quantités d'impuretés, nous pensons que les impuretés n'affectent pas les données de magnétisation de manière significative.

Des diagrammes de diffraction des neutrons sur poudre (PND) ont été collectés pour une série d'échantillons de composition LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0, 0,05, 0,18, 0,33, 0,47, 0,58, 0,78, 1). Suite à des travaux antérieurs11,28,29,31,32,33,42, nous décrirons les structures magnétiques observées à partir de composants magnétiques élémentaires. Ce dernier peut être facilement identifié à partir des réflexions magnétiques caractéristiques :

La spirale plate antiferromagnétique (AFfs) peut être décrite comme un alignement antiferromagnétique des moments magnétiques dans le réseau carré pour chaque couche de Mn. Le motif de rotation de chaque couche est le même mais les moments sont tournés d'un angle φ dans les couches adjacentes, de 2φ dans le cas de la couche la plus proche et ainsi de suite. Par conséquent, les moments magnétiques dans AFfs forment une spirale plate le long de l'axe c. (Fig. 4a) Le vecteur de propagation incommensurable (0, 0, kz) décrit la longueur de la spirale ou le nombre de cellules cristallines nécessaires jusqu'à ce que les moments magnétiques aient atteint une rotation complète. Dans les diagrammes de diffraction, les AFfs peuvent être identifiés par des paires de pics de modulation magnétique de faible intensité apparaissant autour des réflexions avec la condition de diffraction h + k = 2n + 1 : par exemple, les réflexions satellites (101)−/(101)+ et (103)−/(103)+ autour de (101) et (103), respectivement.

La structure des couches antiferromagnétiques (AFl) consiste en le même arrangement antiferromagnétique des moments magnétiques dans le réseau carré que dans le cas des AFfs. Cependant, les moments dans les couches adjacentes sont tournés de 180° le long de c. (Fig. 4b) Les réflexions magnétiques de AFl peuvent être indexées avec un vecteur k de (0, 0, 0) et ajouter de l'intensité aux pics nucléaires de Bragg avec la condition de réflexion h + k = 2n + 1. Le signal magnétique de la contribution AFl est particulièrement visible pour (101) et (103).

Dans la composante ferromagnétique (FM), tous les moments magnétiques sont alignés le long de c (Fig. 4c). La contribution FM se trouve sur les pics nucléaires de Bragg remplissant les conditions de réflexion h + k = 2n et l = 2n. Par conséquent, les pics de Bragg FM augmentent l'intensité des pics de Bragg nucléaires. Ceci est particulièrement visible pour les réflexions (002) et (112).

Avant de présenter les résultats des études du PND, nous souhaitons apporter quelques commentaires généraux sur les structures magnétiques :

La condition de réflexion (1) indique une modulation magnétique incommensurable (IC), tandis que les conditions (2) et (3) indiquent des réflexions magnétiques proportionnelles (C). Les marqueurs de Bragg correspondant aux phases magnétiques dans les modèles PND présentés ci-dessous sont séparés en contributions IC et C. Les ensembles de pics magnétiques correspondant à l'une ou l'autre des composantes magnétiques (1) ou (2) peuvent être observés dans les motifs PND en l'absence d'autres réflexions magnétiques, suggérant que ces deux composantes élémentaires représentent des structures magnétiques réelles. De plus, des arrangements magnétiques plus complexes résultent de combinaisons des contributions élémentaires énumérées ci-dessus :

La structure ferromagnétique mixte incommensurable (Fmi) est une superposition de la composante dans le plan (1) et de la composante hors du plan (3), et se caractérise par une structure magnétique conique avec l'axe du cône parallèle à c (Fig. 4d). Ce type de structure est appelé conique car les moments magnétiques semblent tourner de manière conique. En raison de la contribution FM à Fmi, tous les moments magnétiques sont parallèles à c, ce qui se traduit par un moment net global non nul. De plus, il y a la contribution non nulle des AFfs avec un arrangement antiferromagnétique dans le plan basal. Semblable à AFfs, les moments magnétiques de Fmi sont tournés d'un angle φ d'une couche à l'autre.

L'état proportionnel mixte ferromagnétique (Fmc) est une superposition de (2) et (3) - la structure résultante est similaire à AFl avec le même arrangement antiferromagnétique dans le plan et le même couplage antiferromagnétique entre les couches voisines, mais les moments magnétiques sont inclinés hors du plan. Ainsi, Fmc présente un couplage ferromagnétique supplémentaire le long de c (Fig. 4e).

Modèles pour les arrangements de spin des cinq conditions de diffraction observées dans LaMn2(Ge1−xSix)2 : (a) spirale plate antiferromagnétique (AFfs), (b) couches antiferromagnétiques (AFl), (c) contribution ferromagnétique (FM), (d) ferromagnétique mixte incommensurable (Fmi) et (e) ferromagnétique mixte commensurable (Fmc). Les cercles en (a) et (d) indiquent la rotation complète des spins le long de (c) dans les AFfs et Fmi incommensurables. FM n'existe pas en tant que phase indépendante mais contribue à Fmi et Fmc.

Il convient de noter que la composante FM (3) n'est observée qu'en combinaison avec AFfs (1) et AFl (2) dans les structures Fmi et Fmc, et n'est donc pas une structure magnétique indépendante de LaMn2(Ge1−xSix)2. La superposition de composantes magnétiques peut être comprise comme une addition de vecteurs. L'ajout d'un composant magnétique hors plan et d'un composant magnétique dans le plan se traduira par une structure magnétique inclinée. L'angle d'inclinaison d'une telle structure non colinéaire est défini par le rapport des longueurs vectorielles. Les composants individuels sont donc des projections sur le plan ab (AFfs et AFl) ou sur l'axe c (FM). La figure 4 illustre les arrangements de spin pour les trois conditions de diffraction et les deux superpositions observées des contributions magnétiques élémentaires.

Les données de diffraction neutronique du LaMn2Ge2 ternaire ont été recueillies entre 28 et 500 K. Des raffinements confirment que LaMn2Ge2 est paramagnétique à 430 K. En dessous de 420 K, des pics satellites magnétiques compatibles avec la condition de diffraction (1) se produisent autour des réflexions (101) et (103) (Fig. 5). Ils peuvent être indexés avec le vecteur de propagation (0, 0, kz), et leurs intensités ainsi que kz augmentent avec la diminution des températures. La structure magnétique est une spirale plate antiferromagnétique pure (AFfs)28 (Fig. 4a). La température de commande observée ici est en bon accord avec les études précédentes28,34. A 330 K, légèrement au-dessus d'une transition de type ferromagnétique observée dans la susceptibilité magnétique, les pics nucléaires suivant la condition de réflexion (3) gagnent en intensité. Cette augmentation est plus clairement visible sur la réflexion (112), car sa contribution nucléaire est négligeable. La condition de diffraction (3) décrit la contribution ferromagnétique (FM), dans laquelle les moments s'alignent parallèlement à c (Fig. 4c). Le signal magnétique attribué à la FM coexiste avec les pics satellites (101)−/(101)+ et (103)−/(103)+ des AFfs jusqu'aux basses températures. Comme discuté ci-dessus, la superposition d'un AFfs dans le plan et d'une contribution FM hors du plan forme la structure incommensurable mixte ferromagnétique (Fmi, Fig. 4d), rapportée précédemment15.

Modèles PND de LaMn2Ge2 à 28 K (en bas) et 350 K (en haut). Les marqueurs de Bragg indiquent les positions des réflexions magnétiques nucléaires (N), commensurables (C) et incommensurables (IC).

La figure 6a montre la dépendance à la température du moment magnétique total µtot de LaMn2Ge2 et de ses composantes partielles µAFfs et µFM dérivées des raffinements de données. Les températures de transition magnétique à partir de PND ont été définies là où une chute brutale du moment magnétique est observée, comme on peut le voir sur la figure 6 et est indiquée par la ligne verticale en pointillés. La même méthodologie a été appliquée à tous les échantillons. Comme il s'agit d'une valeur approximative, la propagation des erreurs n'est pas prise en compte. A 28 K, LaMn2Ge2 atteint des moments magnétiques de µtot ≈ 3,13(3) µB, µAFfs ≈ 2,68(2) µB et µFM ≈ 1,61(4) µB par Mn avec un vecteur de propagation de kz ≈ 0,2983(2). A cette température, le moment magnétique est incliné par rapport à l'axe c d'un angle α ≈ 59,1(4)°. La valeur de µFM affinée à partir des données du PND est légèrement supérieure à la valeur Msat de 1,3005(1) observée dans l'aimantation isotherme mais est conforme aux environ 1,5 µB/Mn rapportés dans la littérature15,40,43,44,45. La valeur inférieure de Msat déterminée ici pourrait s'expliquer par une impureté amorphe non magnétique ou un mouvement de paroi de domaine gêné empêchant la saturation complète de l'aimantation. µtot diminue pour des températures croissantes, effectue une décroissance plus forte près de TC avant de disparaître brutalement à 430 K. Le creux intermédiaire à TC se produit également en µAFfs et kz (Fig. 6a encart). La figure 6b représente l'évolution des paramètres de réseau a et c, le volume de cellule unitaire V et le rapport de cellule c/a en fonction de la température. Le rapport de cellule c/a présente une plus forte dépendance à la température dans la région TC < T < TN. Ce comportement anormal suggère un fort couplage de la dilatation thermique du réseau cristallin aux interactions intercouches Mn – Mn des moments Mn. Des effets similaires ont également été observés dans CeMn2(Ge1−xSix)211, PrMn2(Ge1−xSix)231 et Pr(Mn1−xFex)2Ge232.

Paramètres magnétiques et structuraux de LaMn2Ge2 dérivés des raffinements des données PND : (a) Dépendance à la température du moment magnétique total µtot, de ses composantes partielles µAFfs, µFM et du vecteur de propagation kz (encart). (b) Modification des paramètres de réseau a et c, du volume de cellule unitaire V et du rapport de cellule c/a en fonction de la température. Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole. Les lignes pointillées reliant les points voisins ont été ajoutées pour guider l'œil. Les lignes pointillées verticales indiquent les températures de transition magnétique.

L'introduction de quantités marginales de Si entraîne déjà une modification significative des propriétés magnétiques (Fig. 7a). LaMn2(Ge0.95Si0.05)2 est paramagnétique à 500 K. À 450 K, une intensité accrue de la réflexion (101), compatible avec la condition de diffraction (2), peut être observée, indiquant que LaMn2(Ge0.95Si0.05)2 commande dans la structure AFl. Des pics de modulation magnétique supplémentaires (101)−/(101)+ apparaissent à \({T}_{N1}^{c/i}\) ≈ 420 K, signalant l'émergence de la structure AFfs, tandis que la contribution magnétique à la réflexion (101) ne disparaît pas. Cela indique une coexistence des phases AFl et AFfs en dessous de 420 K. Ainsi, \({T}_{N1}^{c/i}\) indique la température de transition d'un composant purement AFl aux AFfs et AFl coexistants et sera utilisé tout au long du texte. Le moment magnétique de la composante AFl est significativement plus petit que celui de l'AFfs et, par conséquent, ne contribue que peu à µtot de LaMn2(Ge0.95Si0.05)2. La prévalence de la phase AFfs, détectée dans le LaMn2Ge2 ternaire dans une région de température similaire, est en ligne avec la faible quantité de Si dans la solution solide. En dessous de TC ≈ 320 K, trois composantes de diffusion magnétique remplissant les conditions (1)–(3) coexistent jusqu'à \({T}_{N2}^{c/i}\) ≈ 300 K. Conformément à la terminologie utilisée ci-dessus, \({T}_{N2}^{c/i}\) marque la transition entre les AFf et AFl coexistants et les AFf purs. L'ajout de la composante FM dans cette gamme de température correspond à la transformation des phases AFl et AFfs en Fmc et Fmi, respectivement. La coexistence des phases Fmi et Fmc a déjà été rapportée pour le ternaire LaMn2Si215,35. Contrairement aux solutions solides apparentées avec une coexistence de la structure Fmc et de la phase antiferromagnétique mixte commensurable (AFmc)11,29,31,33,46, un co-raffinement des structures Fmi et Fmc n'a pas pu être effectué pour LaMn2(Ge0.95Si0.05)2. Étant donné que ces deux phases magnétiques partagent la contribution FM, FM ne pouvait pas être partitionnée sans ambiguïté entre Fmi et Fmc. Au lieu de cela, les composants élémentaires AFfs, AFl et FM ont été affinés individuellement.

(a) Modèles PND de LaMn2(Ge0.95Si0.05)2 à 14 K, 300 K, 330 K et 430 K (de bas en haut). Les marqueurs de Bragg indiquent les positions des réflexions nucléaires (N), commensurables (C) et incommensurables magnétiques (IC). L'astérisque (*) met en évidence la position d'un pic de l'impureté La9.3((Si1-xGex)O4)6O247. (b) Dépendance à la température du moment magnétique total µtot, de ses composantes partielles µAFfs, µFM, µAFl et du vecteur de propagation kz (en médaillon) dérivé des raffinements du PND. Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole. Les lignes pointillées reliant les points voisins ont été ajoutées pour guider l'œil. Les lignes pointillées verticales indiquent les températures de transition magnétique.

En dessous de 300 K, la contribution AFl s'annule et seule la structure magnétique Fmi subsiste. Le moment magnétique Mn obtenu à partir des raffinements à 14 K chute par rapport à LaMn2Ge2 jusqu'à µtot ≈ 2,99(4) µB et µAFfs ≈ 2,52(3) µB. De même, la valeur raffinée de kz ≈ 0,2907(3) est légèrement inférieure à la valeur observée dans LaMn2Ge2. Le moment ferromagnétique, en revanche, reste relativement constant à µFM ≈ 1,61(6) µB, ce qui conduit à un angle légèrement plus petit α ≈ 57,5(6)°. La dépendance à la température de µtot, µAFfs et kz montre une forte ressemblance avec le LaMn2Ge2 ternaire (Fig. 7b). Dans la région de température des phases AFl et AFfs coexistantes, µtot a été calculé numériquement à partir de µAFl et µAFfs et les erreurs de raffinement ont été estimées à l'aide de la formule de propagation des erreurs. Le moment dans le plan des µAFl et µAFfs coexistants a été calculé en faisant la moyenne sur la somme vectorielle à l'aide de l'intégrale :

L'intégrale fait la moyenne sur tous les angles possibles ω entre µAFl et µAFfs. Pour les phases Fmi et Fmc coexistantes, la composante dans le plan calculée à l'aide de l'intégrale ci-dessus a été combinée avec la composante ferromagnétique µFM hors du plan à l'aide de l'équation de Pythagore.

Une nouvelle augmentation de la fraction Si dans LaMn2(Ge1-xSix)2 conduit à une augmentation continue de TN et à la disparition de la structure AFfs. Dans les échantillons de compositions LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = 0,18, 0,33, 0,47, 0,58), seul AFl a pu être observé au-dessus de TC (Fig. 8). LaMn2(Ge0.67Si0.33)2 conserve cette structure magnétique jusqu'à au moins 475 K. Dans LaMn2(Ge0.53Si0.47)2, le régime paramagnétique n'a pas été atteint même à 500 K. Pour les deux autres échantillons (x = 0.18, 0.58) aucune donnée n'a été collectée à des températures aussi élevées. L'augmentation dépendante de la composition de la température de Néel suit la tendance précédemment détectée par la spectroscopie Perturbed Angular Correlation (PAC)34.

Modèles PND de (a) LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 à 3 K, 320 K et 350 K et (b) LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 à 29 K, 225 K, 300 K et 320 K (de bas en haut). Les marqueurs de Bragg indiquent les positions des réflexions magnétiques nucléaires (N), commensurables (C) et incommensurables (IC). LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 contient également l'impureté mineure Mn5(Ge1–xSix)3 (I).

Dans LaMn2(Ge0.82Si0.18)2, l'apparition simultanée des pics satellites (101)−/(101)+ et l'augmentation d'intensité de la réflexion (112) en dessous de 320 K indiquent une transition vers la structure Fmi en dessous de TC (Fig. 8a). Cependant, comme la contribution de la diffusion magnétique sur la réflexion (101) ne disparaît pas en même temps, le Fmi coexiste avec la phase Fmc jusqu'à au moins 290 K. Enfin, LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 se transforme en structure Fmi à des températures encore plus basses. Étant donné que seuls quelques points de données ont été collectés pour cet échantillon, la température de transition exacte n'est pas connue, mais elle se situe quelque part entre 200 K < \({T}_{N2}^{c/i}\) < 290 K. En tenant compte des températures de transition des échantillons voisins, \({T}_{N2}^{c/i}\) devrait être d'environ 250 K.

En dessous de TC, les échantillons de compositions x = 0,33, 0,47, 0,58 subissent une transition vers la phase Fmc, identifiée par des pics magnétiques compatibles avec les conditions de diffraction (2) et (3). En dessous de 275 K, 250 K et 210 K, respectivement, des pics de modulation suivant la condition (1) apparaissent, ce qui suggère la coexistence des structures Fmc et Fmi. Fait intéressant, la plage de température dans laquelle cette coexistence est observée augmente avec la quantité de Si dans LaMn2(Ge1−xSix)2 : à 275 K < T < 250 K pour x = 0,33, à 250 K < T < 200 K pour x = 0,47 et à 210 K < T < 70 K pour x = 0,58. La figure 8b montre les modèles PND de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 à 320 K, 300 K, 225 K et 29 K.

Le moment magnétique total de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 atteint µtot ≈ 2.66(4) µB par atome de Mn, avec des composantes partielles de µAFfs ≈ 2.24(3) µB et µFM ≈ 1.44(5) µB à 29 K et un angle résultant de α ≈ 59.2(6)°. Ainsi, les deux contributions magnétiques chutent par rapport aux échantillons plus riches en Ge. De la même manière, une valeur kz inférieure de 0,1983(3) est observée. La dépendance à la température de µtot, les moments magnétiques partiels µAFfs, µAFl, µFM et kz sont représentés sur la figure 9a. Il est à noter que µAFl augmente tandis que µAFfs diminue dans la région de température où Fmi et Fmc coexistent. Pendant ce temps, µFM semble être non perturbé. Ainsi, la coexistence se produit dans la région de température où la transition de phase de Fmc à Fmi a lieu. Par rapport à LaMn2Ge2 et LaMn2(Ge0.95Si0.05)2, kz diminue moins brutalement dans LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 (Fig. 9a encart). La figure 9b montre l'évolution des paramètres de réseau en fonction de la température. Le comportement non linéaire de c/a avec une augmentation de la pente autour de TC noté précédemment pour LaMn2Ge2 peut également être observé dans LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 mais devient moins prononcé avec l'augmentation de la concentration en Si.

Paramètres magnétiques et structuraux de LaMn2(Ge0.53Si0.47)2 dérivés des raffinements des données PND : (a) Dépendance en température du moment magnétique total µtot, de ses composantes partielles µAFfs, µFM et du vecteur de propagation kz (encart). (b) Modification des paramètres de réseau a et c, du volume de cellule unitaire V et du rapport de cellule c/a en fonction de la température. Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole. Les lignes pointillées reliant les points voisins ont été ajoutées pour guider l'œil. Les lignes pointillées verticales indiquent les températures de transition magnétique.

Les diagrammes PND des échantillons LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 et LaMn2Si2 ont été collectés entre 3 et 295 K. A température ambiante, les deux adoptent la structure Fmc, identifiée par des pics magnétiques suivant les conditions (2) et (3). LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 conserve cette structure jusqu'à 150 K. Aux températures plus basses, les réflexions (101)−/(101)+ des AFfs incommensurables émergent, en plus des pics magnétiques satisfaisant aux conditions (2) et (3). Ainsi, la coexistence des structures Fmi et Fmc est également observée dans LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 et conservée jusqu'à 3 K.

Fait intéressant, LaMn2Si2 s'ordonne dans les mêmes structures magnétiques que LaMn2(Ge0.22Si0.78)2 : LaMn2Si2 reste dans la phase Fmc jusqu'à 70 K, et la coexistence de Fmi et Fmc s'installe à 50 K (Fig. 10a). Dans les mesures PND précédentes de LaMn2Si2, les réflexions satellites (101)−/(101)+ ont été détectées comme un élargissement au pied du pic (101)15,35. Nous pouvons clairement distinguer les pics satellites grâce à la plus haute résolution de nos données. Les pics incommensurables ont été affinés avec kz ≈ 0,0710(5) à 3 K, ce qui est encore plus petit que la valeur de 0,09 rapportée précédemment15,35. La dépendance à la température du moment magnétique total µtot et de ses composantes partielles µAFfs, µAFl et µFM est illustrée à la Fig. 10b. Les moments magnétiques varient considérablement par rapport aux études précédentes. La valeur de µAFfs dérivée de nos raffinements est de 1,35(3) µB à 3 K, ce qui est nettement supérieur aux 0,8 µB et 0,5 µB publiés par Venturini et al.15 et Hofmann et al., respectivement35. µFM ≈ 1,72(4) µB est conforme à leurs résultats mais µAFl ≈ 1,43(3) µB est légèrement inférieur. Néanmoins, µtot atteint des valeurs similaires dans tous les cas. Nous attribuons les écarts entre les moments partiels à notre meilleure résolution des données. Comme nous avons pu résoudre les pics de modulation, il est beaucoup plus facile d'affiner les valeurs précises de kz et des moments magnétiques partiels.

( a ) Diagrammes de diffraction des neutrons sur poudre de LaMn2Si2 à 3 K (en bas) et 70 K (en haut). Les marqueurs de Bragg indiquent les positions des réflexions nucléaires (N), commensurables (C) et incommensurables magnétiques (IC) (de haut en bas). (b) Dépendance en température du moment magnétique total µtot et de ses composantes partielles µAFfs, µAFl et µFM. Toutes les barres d'erreur sont affichées et représentent 1σ. Cependant, les barres d'erreur peuvent être plus petites que le symbole. Les lignes pointillées reliant les points voisins ont été ajoutées pour guider l'œil. La ligne pointillée verticale indique les températures de transition magnétique.

La variation compositionnelle et thermique des phases magnétiques est tracée à la Fig. 11. En dessous de TC, la partie riche en Ge de la solution solide est dominée par la phase Fmi, la riche en Si - par Fmc. Entre les deux, la coexistence de Fmi et Fmc observée à l'origine dans LaMn2Si215,35 s'étend des faibles concentrations de Si à haute température aux compositions riches en Si à basse température. Fmi et Fmc coexistent dans chaque échantillon quaternaire ainsi que dans LaMn2Si2. Lorsque la composante FM disparaît à TC, les moments magnétiques s'alignent dans le plan du réseau carré de Mn. La phase AFl prévaut pour une large gamme de compositions à TC < T < TN, tandis que AFfs est favorisée par LaMn2Ge2. Dans la fenêtre étroite pauvre en Si autour de x = 0,05, AFfs et AFl coexistent au-dessus de TC. Comme la contribution AFfs disparaît plus rapidement que AFl, la structure AFl pure est détectée à des températures plus élevées. Les lignes noires épaisses de la figure 11 esquissent les bords de phase. La dépendance de la composition de TC a été tracée à l'aide des valeurs du tableau 1. La figure supplémentaire S6 présente une autre version du même diagramme de phase magnétique xT où tous les points de température mesurés sont affichés.

Diagramme de phase magnétique xT de la solution solide LaMn2(Ge1-xSix)2 : paramagnétique (PM), spirale plate antiferromagnétique (AFfs), couches antiferromagnétiques (AFl), ferromagnétique mixte incommensurable (Fmi), ferromagnétique mixte commensurable (Fmc). Les frontières de phase magnétique ont été déterminées à partir des données du PND. Le léger décalage dépendant de la composition de TC a été établi à partir de la susceptibilité magnétique.

La coexistence de différentes phases magnétiques est fréquemment observée dans les solutions solides. Dans la structure de type ThCr2Si2 seule, il a été trouvé pour, par exemple, La1−xYxMn2Si229,46,48, La1−xPrxMn2Si233, CeMn2(Ge1−xSix)211 et PrMn2(Ge1−xSix)231. Dans tous ces exemples, une telle coexistence est rapportée dans une région de composition limitée. LaMn2(Ge1−xSix)2 se distingue de tous ces cas car la coexistence se produit dans tous les échantillons quaternaires et le ternaire LaMn2Si2. Dans la littérature, l'origine de la coexistence de phases magnétiques est généralement expliquée par une séparation chimique des phases des échantillons quaternaires en régions avec des compositions presque identiques et, par conséquent, des paramètres de réseau presque identiques. Dans CeMn2(Ge1−xSix)2, par exemple, une inhomogénéité de composition a été suggérée sur la base d'études synchrotron PXRD à haute résolution11. Dans La1−xYxMn2Si2, un dédoublement des pics a même pu être observé dans les données PND48. La coexistence de deux phases magnétiques ou plus trouvées dans les mesures PND est soutenue par la non-saturation de l'aimantation isotherme trouvée pour LaMn2Si2 et certains des échantillons quaternaires à 2 K sous un champ externe de 6 T. Ce comportement de l'aimantation isotherme indique l'existence de plus d'une composante magnétique, comme expliqué ci-dessus.

Dans les échantillons quaternaires de notre étude, un élargissement de certains pics dans les données PXRD à température ambiante peut être détecté, ce qui indique probablement une distribution quelque peu inhomogène de Si et Ge. Comme ce comportement est surtout visible pour certaines réflexions (hkl) avec l non nul, ces petites inhomogénéités doivent avoir un impact plus fort sur c. La figure 12 montre les motifs PXRD dans la région 2θ autour de la réflexion (105). L'élargissement du pic et l'asymétrie sont prononcés dans certains des échantillons quaternaires. Dans LaMn2(Ge0.82Si0.18)2 et LaMn2(Ge0.42Si0.58)2, la réflexion (105) semble même dédoublée. LaMn2Si2, cependant, présente la plus petite largeur de réflexion, rendant improbable toute inhomogénéité chimique significative (telle que liée à des défauts intrinsèques). Les futures mesures PXRD à haute résolution au niveau d'une source synchrotron pourraient éclairer l'origine structurale cristalline des phases magnétiques coexistantes dans LaMn2Si2.

Modèles PXRD de LaMn2(Ge1-xSix)2 à température ambiante dans la région 2θ autour de la réflexion (105).

La substitution partielle de Ge par Si conduit à une diminution mineure de TC de 326.10(4) K dans LaMn2Ge2 à 308.37(6) K dans LaMn2Si2 et a été rapportée précédemment36. Les valeurs de TC que nous observons à partir des mesures d'aimantation et de PND sont en accord les unes avec les autres et correspondent à celles de la littérature28,36,49. Compte tenu de la forte composition et de la dépendance à la température des composants AFfs et AFl (Fig. 11 et Fig. S6 supplémentaire), il convient de noter que FM, et donc TC, reste presque constant dans toute la solution solide. Un effet similaire a également été noté pour TN, qui augmente de manière monotone avec l'augmentation de la teneur en Si d'environ 420 K dans LaMn2Ge234 à 470 K dans LaMn2Si2 selon la littérature34,35,49,50. La température de Neél de LaMn2Ge2 est en ligne avec les valeurs rapportées précédemment28,34. Bien que nous n'ayons pas étudié le comportement à haute température pour tous les échantillons, les trois échantillons quaternaires (x = 0,05, 0,33, 0,47) pour lesquels nous avons collecté des données PND jusqu'à 500 K confirment la tendance observée précédemment : TN augmente avec l'augmentation de la teneur en Si34. Nos données suggèrent cependant que les températures de commande réelles peuvent être plus élevées que celles rapportées précédemment34,35,50. Ceci est particulièrement visible pour l'échantillon de composition x = 0,47 qui n'a même pas atteint le régime paramagnétique jusqu'à 500 K. Des mesures supplémentaires à des températures élevées peuvent être nécessaires pour confirmer si TN est bien supérieur aux valeurs rapportées dans la littérature.

Le diagramme de phase xT de LaMn2(Ge1−xSix)2 présente certaines similitudes avec ceux de La1−xYxMn2Ge228, CeMn2(Ge1−xSix)211 et PrMn2(Ge1−xSix)231. Dans toutes ces solutions solides, la structure Fmc est observée dans une gamme de composition similaire à Fmi. L'analyse de l'évolution de la cellule unitaire et de la phase magnétique indique que la structure Fmi domine les échantillons avec des paramètres de réseau plus longs et à des températures plus basses, tandis que Fmc est trouvée pour les échantillons avec des paramètres de réseau plus courts et à des températures plus élevées. La même tendance est observée dans LaMn2(Ge1−xSix)2 et suggère une corrélation avec les dimensions du réseau. Dans des études précédentes, la distance intra-planaire Mn – Mn a été proposée comme l'un des paramètres importants de la structure cristalline qui aide à rationaliser le diagramme de phase magnétique des systèmes REMn2X2, comme cela a été discuté dans l'introduction. Nous notons cependant que la distance entre les réseaux carrés de Mn adjacents semble également être un facteur important pour la stabilisation de certaines phases magnétiques. Comme la dépendance à la composition de c ne suit pas la loi de Vegard mais semble créer un coude dans le côté riche en Ge de la solution solide (Fig. 2), la région de composition où l'incommensurabilité magnétique est la plus prononcée même au-dessus de la température ambiante (Fig. 11), la transition d'une structure incommensurable à une structure commensurable doit être régie par l'espacement intercouche Mn – Mn dinter. La figure 13 montre le diagramme de phase dinter-T des différentes structures magnétiques dans LaMn2(Ge1−xSix)2 qui peuvent être attribuées à des régions bien définies. Les points de données des phases coexistantes ont été exclus pour cette considération. Les résultats publiés pour d'autres séries de solutions solides ont été ajoutés au diagramme de phase afin de mettre en perspective la tendance dinter-T trouvée à partir de nos données. Fait intéressant, chaque point de données de ces autres solutions solides s'intègre parfaitement dans le diagramme de phase dinter-T de LaMn2(Ge1−xSix)2. Ainsi, l'occurrence des structures Fmc commensurable et Fmi incommensurable peut être directement corrélée aux distances interplanaires Mn – Mn et à la température. Par conséquent, la figure 13 représente un diagramme de phase "universel" pour les systèmes REMn2X2. Bien qu'elle ne permette pas de prédire toutes les phases magnétiques possibles dans ces matériaux, la relation découverte entre le magnétisme et la structure cristalline peut être utilisée pour cibler l'incommensurabilité magnétique, ce qui peut être important pour la conception de matériaux magnétiques fonctionnels.

Diagramme de phase dinter-T magnétique universel des systèmes REMn2X2. Les régions colorées sont basées sur les données de la solution solide LaMn2(Ge1-xSix)2. Des points de données supplémentaires pour Fmc (cercle plein), Fmi (carré plein) et AFl (étoile pleine) provenant d'autres solutions solides ont été ajoutés à des fins de comparaison11,28,29,31,33,38.

L'influence de la substitution de Ge par Si dans LaMn2(Ge1−xSix)2 sur les propriétés structurales et magnétiques a été étudiée par des mesures PXRD, d'aimantation et de PND entre 3 et 500 K, ce qui a permis d'établir un diagramme de phase magnétique. Le remplacement de Ge par Si conduit à une compression de la cellule unitaire. La contraction non linéaire du réseau dans les échantillons plus riches en Ge à température ambiante suggère de forts effets de magnétovolume.

Les structures magnétiques de LaMn2(Ge1−xSix)2 sont fortement affectées par le changement du paramètre de cellule unitaire c, qui reflète la séparation intercouche. Dans le diagramme de phase xT, les structures Fmc et AFl commensurables dominent la partie la plus riche en Si de la solution solide principalement à des températures plus élevées, tandis que les Fmi et AFfs incommensurables prévalent dans la partie plus pauvre en Si à des températures plus basses. Ainsi, la transition de phases commensurables à incommensurables est liée à une combinaison des distances interplanaires Mn–Mn et de la température. La coexistence de phases magnétiques est observée dans tous les échantillons quaternaires et LaMn2Si2. L'élargissement des pics de certaines réflexions dans le diagramme PXRD des échantillons quaternaires suggère l'existence d'inhomogénéités de composition résultant du mélange Ge/Si. Cet effet pourrait être à l'origine de la coexistence des phases magnétiques dans les compositions quaternaires. Cependant, il ne peut en être de même pour LaMn2Si2. Des mesures PXRD à haute résolution pourraient éclairer l'origine de la coexistence de phases magnétiques dans LaMn2Si2. La comparaison des données sur la série LaMn2(Ge1−xSix)2 et les solutions solides apparentées rapportées dans la littérature permet la construction d'un diagramme de phase universel reliant l'émergence de l'incommensurabilité magnétique à la distance interplanaire Mn–Mn.

Des échantillons de LaMn2(Ge1−xSix)2 de composition x = 0, 0,05, 0,33, 0,47 ont été produits au Département de chimie des matériaux et de l'environnement de l'Université de Stockholm en préparant d'abord le précurseur LaGe par fusion à l'arc d'un mélange stoechiométrique 1:1 des éléments (La pureté 99,99 %, Ge 99,999 %). Pour synthétiser les compositions respectives de LaMn2(Ge1−xSix)2, LaGe a été mélangé avec les quantités appropriées de Mn élémentaire (99,95%), Si (99,999%) et Ge. Les compositions nominales correspondaient à x = 0, 0,1, 0,4 et 0,5. Les mélanges ont été soigneusement broyés, granulés et enveloppés dans du papier d'aluminium Mo. Les pastilles ont ensuite été enfermées dans des tubes de silice fondue sous vide sous une pression d'environ 0,1 Pa et recuites à 1273 K pendant 2 semaines dans un four tubulaire avec plusieurs étapes intermédiaires de rebroyage/repelletisation. Après chaque étape de recuit, les échantillons ont été laissés refroidir naturellement à température ambiante en arrêtant le four.

Des échantillons de LaMn2(Ge1−xSix)2 avec x = 0,18, 0,58, 0,78, 1 ont été préparés dans le laboratoire d'interactions hyperfines de l'Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN). Les éléments de départ ont été fondus dans une atmosphère d'argon purifiée avec un getter chaud en titane. Des morceaux de La à 99,9% de pureté et des morceaux de Mn, Ge et Si à 99,999% de pureté ont été ajoutés dans le rapport stoechiométrique. Un léger excès de Mn (environ 5 % en fraction massique) a été utilisé pour compenser la perte de poids par évaporation au cours de la réaction. Après fusion, le lingot résultant de chaque échantillon a été scellé dans un tube de silice fondue sous vide sous pression réduite de 10–2 Pa et recuit à 1073 K pendant 24 h.

La composition de l'échantillon a été confirmée par diffraction des rayons X sur poudre (PXRD) et a révélé, mis à part le pseudo ternaire ciblé, de petites quantités d'impuretés pour les échantillons de composition x = 0, 0,05, 0,33, 0,47 et 0,58, entraînant ainsi de légers écarts de la composition de la phase majeure par rapport à celle nominale. Les impuretés suivantes ont été identifiées : La2O351 dans x = 0 [0,92(5) % en fraction massique] ; La9.3((Si1−xGex)O4)6O247 en x = 0,05 [0,84(9) % en fraction massique], 0,33 [1,47(8) % en fraction massique] et 0,47 [1,20(9) % en fraction massique] ; Mn5(Ge1–xSix)352,53 en x = 0,33 [3,18(13) % en fraction massique] et 0,47 [3,03(14) % en fraction massique] ; La5(Ge1–xSix)454 en x = 0,58 [1,49(19) % en fraction massique]. Les compositions des échantillons LaMn2(Ge1−xSix)2 respectifs ont été affinées à partir des données PXRD et sont utilisées tout au long du texte pour identifier les échantillons.

Les diagrammes de diffraction des rayons X sur poudre ont été collectés à température ambiante à l'aide d'un diffractomètre Panalytical X'Pert PRO (Panalytical, Pays-Bas) fonctionnant en géométrie Bragg-Brentano. L'instrument est équipé d'un monochromateur Johansson Ge pour générer un rayonnement Cu Kα1 pur (λ = 1,54059 Å). Les échantillons ont été mesurés sur des porte-échantillons Si sans fond. Les raffinements de Rietveld des modèles PXRD ont été effectués par Fullprof55. L'analyse de phase n'a donné que de petites quantités d'impuretés. Trois modèles PXRD représentatifs des échantillons avec la composition x = 0, 0,47 et 1 sont tracés dans la Fig. S2a – c supplémentaire.

La magnétisation a été mesurée à l'aide d'un système de mesure des propriétés physiques Quantum Design (PPMS, Quantum Design, USA). Une option de magnétomètre à échantillon vibrant (VSM) a été utilisée pour collecter des données de magnétisation refroidies par champ nul (ZFC) et refroidies par champ (FC) entre 2 et 400 K dans des champs magnétiques statiques (DC). L'aimantation isotherme a été mesurée à 2 K et 250 K jusqu'à 6 T. Des échantillons polycristallins ont été chargés dans des conteneurs d'échantillons en polypropylène (PP) qui ont ensuite été montés dans des porte-échantillons en laiton.

Les diagrammes de diffraction des neutrons sur poudre ont été acquis pendant deux temps de faisceau aux sources de neutrons du Canadian Neutron Beam Center (CNBC, Chalk River, Ontario, Canada) et du Center for High Resolution Neutron Scattering (CHRNS) du National Institute of Standards and Technology (NIST Center for Neutron Research (NCNR), Gaithersburg, MD, USA), respectivement. Au CNBC, les diagrammes de diffraction des échantillons LaMn2(Ge1−xSix)2 avec x = 0,18, 0,58, 0,78 et 1 ont été collectés sur le diffractomètre à poudre haute résolution C2 dans la plage angulaire 2θ entre 18,9° et 99° avec une longueur d'onde neutronique de λ = 2,3722(17) Å dans un cryostat He (3 K à 29 0 K) et un four dédié (320 K à 380 K). Au NCNR, les mesures avec les compositions x = 0, 0,05, 0,33 et 0,47 ont eu lieu au diffractomètre à poudre de neutrons à haute résolution BT-156 équipé de 32 détecteurs 3He couvrant une plage angulaire de 3° ≤ 2θ ≤ 166° avec un pas de 0,050°. Les données ont été recueillies à l'aide d'une longueur d'onde de monochromateur Ge (311) de λ = 2,0787 (2) Å et en collimation de pile de 60 min par arc. Des réfrigérateurs à cycle fermé (CCR) ont été utilisés pour couvrir la plage de température de 14 K à 500 K. Des raffinements Rietveld des modèles PND ont été effectués pour la détermination de la structure magnétique en utilisant Fullprof pour tous les échantillons55.

Les ensembles de données générés pendant et/ou analysés pendant l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Nous reconnaissons le soutien de l'Institut national des normes et de la technologie, Département du commerce des États-Unis, pour la fourniture des installations de recherche sur les neutrons utilisées dans ce travail. Cette recherche est financée en partie par la Fondation suédoise pour la recherche stratégique (SSF) au sein de l'école supérieure nationale suédoise en diffusion neutronique (SwedNess). AVM tient à remercier également Energimyndigheten pour le financement par le biais de la subvention no. 48699-1 et l'Académie royale des sciences de Suède pour son soutien par le biais du prix Göran Gustafsson en chimie. Le soutien financier pour ce travail a été partiellement fourni par le Fonds Québécois de la Recherche sur la Nature et les Technologies, et le Conseil de Recherche en Sciences Naturelles et en Génie (CRSNG) Canada. Un soutien financier partiel pour ce travail a été fourni par la Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de São Paulo (FAPESP) dans le cadre des subventions 2012/11104-9 et 2013/05552-1. L'identification d'un produit commercial ou d'un nom commercial n'implique pas l'approbation ou la recommandation de l'Institut national des normes et de la technologie. Nous tenons à remercier Katharina V. Dorn pour son soutien expérimental pendant le temps de faisceau PND au NCNR.

Financement en libre accès fourni par l'Université de Stockholm.

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Stefanie Siebeneichler, Alexander Ovchinnikov & Anja-Verena Mudring

Laboratoire de mesure des matériaux, National Institute of Standards and Technology-NIST, Gaithersburg, MD, 20899, États-Unis

Brianna Bosch Santos

Institut de recherche énergétique et nucléaire–IPEN-CNEN/SP, São Paulo, SP, 05508-000, Brésil

Brianna Bosch-Santos & Artur W. Carbonari

Programme d'études supérieures en science et génie des matériaux - PPGCEM, Université fédérale de Pará, Ananindeua, PA, 67130 660, Brésil

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Qingzhen Huang

Le Centre de physique des matériaux et le Département de physique, Université McGill, 3600, rue University, Montréal, QC, H3A 2T8, Canada

Dominique Ryan

Département de chimie, Université d'Aarhus, Langelandsgade 140, 8000, Aarhus C, Danemark

Anja-Verena Mudring

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Le manuscrit a été rédigé grâce aux contributions de tous les auteurs. Tous les auteurs ont approuvé la version finale du manuscrit. Conceptualisation et supervision, A.-VM ; travaux expérimentaux, SS, AO, BBS, GAC-P. et CA ; écriture SS, AO, BBS, GAC-P., AC, DR et A.-VM Les échantillons de composition x = 0,18, 0,58, 0,78 et 1 ont été synthétisés par BB-S. Les expériences PND à CNBC ont été réalisées par GAC-P. Les deux se sont déroulés sous la supervision de AC Les échantillons de composition x = 0, 0,05, 0,33 et 0,47 ont été synthétisés par AO Les expériences PND au NCNR ont été réalisées par SS Les deux se sont déroulés sous la supervision de A.-VM

Correspondance avec Anja-Verena Mudring.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Siebeneichler, S., Ovchinnikov, A., Bosch-Santos, B. et al. Diagramme de phase magnétique de la solution solide LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) démêlée par diffraction de neutrons sur poudre. Sci Rep 12, 9248 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-12549-y

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Reçu : 04 janvier 2022

Accepté : 03 mai 2022

Publié: 03 juin 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-12549-y

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