Miroir

Rapports scientifiques volume 6, Numéro d'article : 19984 (2016) Citer cet article

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Nous présentons ici un absorbeur presque parfait à large bande, grand angle et indépendant de la polarisation composé d'alumine nanoporeuse à dos miroir. En anodisant électrochimiquement l'aluminium multicomposant désordonné et en adaptant correctement l'épaisseur et la fraction de remplissage d'air de l'alumine nanoporeuse, selon la théorie du mélange Maxwell-Garnet, une alumine sombre de grande surface peut être fabriquée avec d'excellentes propriétés photothermiques et une absorption supérieure à 93% sur une large gamme de longueurs d'onde allant du proche infrarouge à la lumière ultraviolette, c'est-à-dire 250 nm à 2500 nm. L'absorption mesurée est de plusieurs ordres de grandeur supérieure à celle des autres alumines poreuses anodisées signalées, généralement semi-transparentes à des longueurs d'onde similaires. Cette approche simple mais efficace ne nécessite cependant aucune lithographie, dépôt de nano-mélange, pré- et post-traitement. Ici, nous envisageons également et étudions théoriquement l'utilisation pratique des absorbeurs et/ou des convertisseurs photothermiques proposés dans des dispositifs de conversion d'énergie thermoélectroniques et/ou thermophotovoltaïques intégrés, qui utilisent efficacement l'ensemble du spectre du rayonnement ambiant visible au proche infrarouge.

La conversion du rayonnement électromagnétique ambiant, comme la lumière du soleil, le rayonnement du corps noir et les ondes radio des émetteurs électroniques, en électricité peut être réalisée à l'aide de diverses techniques, telles que le photovoltaïque (PV)1,2,3, le thermoélectrique (TE)4, le thermophotovoltaïque (TPV)5,6,7, la conversion thermionique (TC) (ou thermoélectronique)8,9,10,11 et la rectification des ondes électromagnétiques12,13,14. Parmi celles-ci, les techniques TC et TPV sont considérées comme des techniques très efficaces qui récoltent l'énergie photonique de la lumière du soleil et du rayonnement thermique dans une large gamme d'énergie photonique (de l'infrarouge (IR) à l'ultraviolet (UV)) et les transduisent en énergie thermique, suivie d'un processus de conversion directe de la chaleur en électricité. Idéalement, les cellules solaires TC et TPV peuvent surmonter les défis fondamentaux des cellules solaires PV conventionnelles, grâce à l'utilisation efficace de l'ensemble du spectre solaire5,6,7,8,9,10. Un convertisseur thermionique illustré sur la figure 1 (a) est basé sur une microdiode à vide assez simple, où l'électrode chaude (émetteur) chauffée par un rayonnement solaire focalisé ou un rayonnement thermique peut émettre des électrons de manière thermoionique sur une barrière de potentiel vers une électrode plus froide (collecteur), produisant ainsi la puissance électrique utile8,9,10,11. Une cellule TPV illustrée à la Fig. 1(b) fonctionne d'une manière un peu plus complexe : la chaleur absorbée est d'abord convertie en un rayonnement thermique à bande étroite par un émetteur sélectif en fréquence, puis l'énergie électromagnétique réémise avec une longueur d'onde adaptée à la bande interdite des récepteurs PV est convertie en énergie électrique sans pertes dues à la thermalisation ou au chauffage Joule5,6,7. En général, les panneaux solaires TC et TPV nécessitent des concentrateurs optiques extrêmement grands ainsi que des suiveurs mécaniques volumineux pour fournir des températures raisonnablement élevées. L'irradiance de pompage élevée, nécessaire pour une conversion d'énergie efficace, rend la pratique des dispositifs TC et TPV particulièrement difficile en termes de coût, d'efficacité et de fiabilité. On pense que des améliorations significatives dans ces domaines peuvent être apportées en concevant un absorbeur d'énergie électromagnétique presque parfait qui peut obtenir une absorption à large bande, grand angle et indépendante de la polarisation15,16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27, ainsi que d'excellentes propriétés photothermiques.

Schémas des microdispositifs (a) thermoélectroniques et (b) thermophotovoltaïques utilisant l'absorbeur d'alumine nanoporeuse à dos miroir, qui peut être facilement intégré à un émetteur d'électrons ou thermique selon les applications.

Avec l'avènement rapide des nanotechnologies, la conception de revêtements antireflets ou d'absorbeurs de surface hautement efficaces et compacts est devenue viable à l'aide de techniques nanophotoniques : nanostructures photoniques18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28,29, cristaux photoniques30,31 et métamatériaux15,16,17. Dans le but de faciliter l'utilisation des dispositifs de conversion d'énergie TC et TPV, nous développons ici une voie chimique simple et rentable pour préparer un absorbeur haute performance de grande surface construit à l'aide d'un film d'alumine nanoporeux sur le substrat commercial en aluminium 6061-T6 (Al). Cet absorbeur peut présenter une absorption supérieure à 93 % sur une large gamme de longueurs d'onde (250 nm à 2 500 nm) et d'angles d'incidence (0° à 90 °) pour les polarisations électriques transversales (TE) et magnétiques transversales (TM). Ces performances sont comparables ou meilleures que les conceptions précédentes18,19,20,21,22,23,24,25,26,27,28. Cependant, l'approche proposée peut présenter des avantages par rapport aux nanostructures lithographiques conventionnelles en termes de débit élevé, de faible coût, de grandes zones à motifs et de capacité à être intégrée dans des systèmes thermoélectroniques et thermophotovoltaïques. Notons également que cette structure à dos miroir peut avoir une double fonction. En plus d'agir comme un absorbeur/convertisseur photothermique efficace qui absorbe l'énergie électromagnétique et la convertit en chaleur en augmentant la température du substrat, la surface métallique arrière peut être nano-conçue pour réaliser des émetteurs d'électrons thermioniques efficaces ou des reradiateurs thermiques dans les dispositifs TC et TPV.

Les oxydes métalliques micro/nanoporeux, en particulier l'oxyde d'aluminium anodique (AAO), ont une longue liste d'applications dans les sciences et l'ingénierie optiques, chimiques et des matériaux32,33,34,35,36,37,38. En règle générale, les membranes AAO sont quasi transparentes et ont des pores d'air périodiques bien disposés. Une couche poreuse AAO auto-assemblée a été largement utilisée comme modèle pour la croissance de nanotubes et de nanofils uniformes, périodiques et bien alignés39 et la formation de réseaux de nanoparticules40, la base des structures à bande interdite photonique41,42 et le revêtement anti-reflet pour le piégeage de la lumière43. Dans ces applications, la membrane poreuse AAO, étant transparente dans l'IR et les fréquences optiques, a été préparée à l'aide d'aluminium de haute qualité traité chimiquement par adonisation à l'acide sulfurique à faible densité de courant et tension de polarisation continue modérée lors de l'amincissement électrochimique. Pour certaines applications, qui nécessitent une absorption optique élevée, des nanoparticules colloïdales avec perte, par exemple des nanosphères métalliques33,44 ou des nanotubes de carbone45, sont généralement déposées sur la matrice AAO pour améliorer l'absorption de la lumière. Dans ce travail, nous proposons une méthode simple mais efficace pour développer des membranes AAO sombres de grande surface avec une absorption ultra élevée dans une large gamme de longueurs d'onde, sans post-traitement ni dépôt de nano-mélanges. Plus précisément, la tôle d'aluminium 6061-T6 commerciale contenant divers éléments d'alliage, tels que des impuretés de magnésium, de fer et de silicium, a été traitée par l'anodisation dure à l'acide sulfurique à haute tension46,47. L'alliage d'aluminium 6061-T6 a été largement utilisé dans de nombreuses applications, pour ses nombreux avantages, notamment son faible coût, sa légèreté, son point de fusion élevé et sa résistance acceptable. Étant donné que l'aluminium 6061-T6 a une concentration suffisamment élevée d'impuretés diffusées et d'éléments d'alliage, son absorption optique est bien supérieure à celle de l'aluminium purifié. Cela peut s'expliquer par l'augmentation du taux de collision électronique (électron-électron et électron-phonon) dans les solides, en raison de la forte densité d'impuretés et de défauts cristallins. De plus, l'anodisation à haute tension, associée à la structure cristalline multicomposant désordonnée de l'aluminium 6061-T6, peut entraîner une couche d'alumine nanoporeuse amorphe à la surface de l'aluminium anodisé. L'indice de réfraction effectif de l'AAO synthétisé est donc à valeur complexe, avec une partie imaginaire pertinente responsable des pertes optiques. Par conséquent, l'anodisation à l'acide sulfurique à haute tension proposée appliquée au substrat en aluminium 6061-T6 permet une fabrication simple, rapide et économique d'absorbeurs hautement efficaces pour le rayonnement visible et proche infrarouge.

Dans ce travail, un ensemble de films d'alumine poreux optiquement avec perte (c'est-à-dire AAO) sur le dessus d'un substrat en aluminium a été fabriqué. Un alliage d'aluminium commercial 6061-T6 de 2 cm x 2 cm a été traité par un polissage électrolytique standard. Ensuite, la feuille d'aluminium a été immergée dans une solution d'acide sulfurique 0,3 M pour une anodisation dure. Pendant le processus d'anodisation dure, la polarisation CC a été fixée à 30 V et la température du milieu a été contrôlée par un système de refroidissement précis. Nous avons préparé trois espèces sous différentes températures de traitement : 0 °C, 5 °C et 10 °C. Le processus d'anodisation dure a été effectué pendant 1 heure, suivi d'un rinçage à l'eau déionisée standard et d'un séchage par soufflage. En raison de la forte concentration d'acide sulfurique et du champ de polarisation électrostatique élevé dans le processus d'anodisation dure, l'oxydation de surface active entraîne un chauffage Joule rapide et impose des dommages morphologiques à la surface, qui est assez sensible à la température du processus. Pour étudier l'effet de la polarisation électrostatique, nous avons également préparé deux espèces sous une tension de polarisation CC plus élevée de 40 V et 50 V, à une température de procédé de 10 °C. Les AAO conventionnels sont fabriqués à partir de feuilles d'aluminium coûteuses de haute pureté (99,997 %)33, qui produisent une alumine poreuse optiquement transparente qui absorbe à peine la lumière infrarouge et visible. Notre approche, bien que basée sur un processus électrochimique similaire, a utilisé l'alliage à haute impureté qui est naturellement à perte dans les régions infrarouges et visibles, car son taux de collision dans le modèle Drude ajusté est environ 10 fois plus élevé que l'aluminium pur. L'alumine résultante présente une couleur foncée exotique, comme une preuve claire de l'absorption à large bande de la lumière visible.

Le tableau 1 résume l'épaisseur et le taux de remplissage d'air (taux d'air dans ce milieu poreux) d'alumine noire de synthèse dans différentes conditions d'anodisation. La morphologie, la fraction de remplissage d'air et l'épaisseur du film d'alumine nanoporeux sont déterminées par plusieurs facteurs, notamment la concentration d'électrolyte, la température et la polarisation CC dans le processus d'anodisation. La figure 2 (a) montre les images CCD correspondantes pour différents aluminium anodisé recouvert d'AAO dans le tableau 1 ; l'aluminium non traité est également présenté ici pour une comparaison équitable. Il est surprenant de voir qu'un revêtement AAO, c'est-à-dire de l'alumine nanoporeuse, peut rendre la surface hautement réfléchissante de l'aluminium extrêmement sombre, en absorbant la majeure partie de la lumière visible incidente. Nous notons également qu'une plus grande opacité de l'aluminium revêtu d'AAO est obtenue en augmentant la température du processus, en raison de l'augmentation de l'épaisseur et du taux de remplissage d'air de l'AAO, ce qui sera expliqué dans ce qui suit. Les figures 2 (b, c) montrent les images au microscope électronique à balayage (SEM) en vue de dessus et en coupe transversale de l'échantillon 4 sur la figure 2 (a). Nous avons constaté que, contrairement aux membranes AAO conventionnelles ayant une périodicité hexagonale cristalline, le film AAO synthétisé présente des nanopores répartis de manière irrégulière avec des tailles incohérentes. L'image SEM en coupe révèle également que les nanopores ont un rapport d'aspect élevé et sont mal alignés et orientés au hasard dans la direction verticale.

( a ) Images CCD pour différentes espèces dans le tableau 1. ( b ) Vue de dessus et ( c ) images SEM en coupe pour l'échantillon n ° 4, montrant des nanopores d'air de taille aléatoire répartis de manière irrégulière.

Ici, nous démontrons que le concept et la faisabilité de l'absorption à large bande et à grand angle sont activés par l'oxyde métallique mésoporeux (MMO) à dos miroir, comme le montre la figure 3 (a). Les alliages d'aluminium anodisés en surface étudiés ici, c'est-à-dire AAO plus aluminium, pourraient être une structure représentative, qui, cependant, peut être facilement préparée en utilisant le procédé électrochimique simple et économique48. Pour un milieu composite de phase N constitué d'inclusions de sous-longueur d'onde réparties de manière aléatoire, sa permittivité effective macroscopique εeff peut être dérivée analytiquement de la théorie de Maxwell-Garnett49 comme :

( a ) Schémas d'incidence oblique pour les ondes planes polarisées TM et TE et mesure de réflexion et d'absorption basée sur un spectrophotomètre UV-VIS-NIR. (b) Modèle de ligne de transmission correspondant de (a). (c, d) sont mesurées l'absorption par rapport à la longueur d'onde pour une feuille d'aluminium 6061 T-6 pur et différents échantillons du tableau 1 ; ici, les lignes pleines représentent les données expérimentales et les points représentent les résultats théoriques basés sur la théorie du milieu effectif de Maxwell-Garnet et l'approche de la ligne de transmission.

où pn et εi,n sont la fraction volumique et la permittivité relative de la N-ième inclusion dans ce mélange et εm est la permittivité relative de la matrice hôte. Considérons le matériau mésoporeux à deux phases de la Fig. 2 (b, c): des nanopores de sous-longueur d'onde répartis irrégulièrement remplis d'air (c'est-à-dire εm = 1) et intégrés dans une matrice hôte d'oxyde métallique de permittivité relative εMMO, la permittivité relative effective est donnée par:

où δ est la fraction volumique des nanopores d'air. Étant donné que les nanopores d'air de diamètre moyen inférieur à 20 nm sont profondément sous la longueur d'onde, ce milieu MMO peut être traité comme un milieu homogène de permittivité relative εeff. En adaptant correctement l'indice de réfraction effectif complexe (ou l'impédance optique) de l'oxyde métallique, l'absorption maximale de la lumière peut être obtenue dans certaines conditions. Ici, nous avons utilisé une approche de ligne de transmission (TL) 18,50 illustrée à la Fig. 3 (b) pour modéliser la diffusion de la lumière à partir d'un tel support composite à miroir, c'est-à-dire MMO. L'approche TL est particulièrement adaptée à l'étude des ondes planes incidentes sur le milieu homogène massif, sans excitation des modes de Floquet diffractés d'ordre supérieur. La région d'espace libre et le substrat métallique sont modélisés comme des TL semi-infinis et la région MMO est traitée comme un segment TL de longueur l. Pour un angle d'incidence donné θ par rapport à la direction normale à la surface [voir Fig. 3a], le nombre d'onde effectif en espace libre est , c'est-à-dire la composante longitudinale du vecteur d'onde incident, l'impédance caractéristique par unité de longueur sont et du i-ème milieu pour les ondes incidentes TM et TE, où , et , sont l'angle de propagation, le vecteur d'onde et l'impédance intrinsèque du i-ème milieu, ω est la fréquence radian, εi est la permittivité relative du i -ème milieu et ε0 et μ0 sont la permittivité et la perméabilité du vide. Selon le modèle TL de la figure 3 (b), le coefficient de réflexion à l'entrée de la surface MMO peut être dérivé comme :

et l'absorption totale de ce système est donnée par

La permittivité relative du substrat métallique suit une dispersion de type Drude51,52, , où ωp est la fréquence du plasma et γ est le taux de collision. Pour l'aluminium, les paramètres extraits des données expérimentales sont , et . Nous notons que la valeur de γ utilisée ici est 9,5 fois supérieure à celle de l'aluminium purifié de la meilleure qualité, en raison de l'existence de diverses impuretés résiduelles et d'éléments d'alliage dans l'aluminium 6061-T6, ce qui augmenterait la perte de matière qui dépend de la fraction volumique d'air et d'alumine avec pertes.

La figure 3 (c, d) rapporte l'absorption spectrale mesurée pour l'aluminium 6061-T6 et diverses alumines anodisées dans le tableau 1. Le spectrophotomètre UV-VIS-NIR (détecteur à sphère d'intégration) illustré à la figure 3 (a) a été utilisé ici pour caractériser rigoureusement l'absorption lumineuse d'échantillons dans une large gamme de longueurs d'onde de 250 nm à 2500 nm. L'absorption moyenne mesurée par spectrophotomètre sur tous les angles d'éclairage est définie comme suit :

Les données expérimentales (lignes pleines) ont été vérifiées par les résultats théoriques (points) obtenus à partir du modèle TL et d'excellents accords sont obtenus pour tous les cas ; ici, les paramètres physiques réalistes du tableau 1 ont été utilisés dans nos calculs théoriques. L'indice de réfraction de la couche MMO (AAO ici) est de 34,35, valable aux longueurs d'onde d'intérêt. Nous notons que la partie imaginaire de nAAO est nettement plus grande que celle de la plupart des membranes AAO et devrait améliorer l'absorption du rayonnement incident. L'approche TL est un outil efficace pour concevoir, analyser et optimiser la diffusion et l'absorption des structures MMO à dos miroir. D'après la Fig. 3 (c, d), il est évident que l'aluminium 6061-T6 présente plus de pertes que l'aluminium de haute qualité (par exemple, ceux préparés par dépôt physique en phase vapeur ou pulvérisation51,52), avec un taux de collision presque dix fois plus élevé dans le modèle Drude ajusté. Nous notons que la transition interbande de l'aluminium est observée à la longueur d'onde λ = 879,4 nm51,52, ce qui introduit une absorption supplémentaire et n'est pas considérée dans le modèle de Drude. À partir de la figure 3 (c, d), nous avons constaté que l'anodisation dure peut augmenter considérablement l'absorption de l'aluminium et que l'absorption augmente avec l'augmentation de la température d'anodisation et de la polarisation CC. L'échantillon 4 d'épaisseur AAO plus importante et de porosité plus élevée présente une absorption moyenne de 93,5 % dans l'UV/visible et une absorption moyenne de 92,3 % dans le domaine du proche infrarouge. Une telle absorption élevée peut être attribuée à l'adaptation d'impédance optique, pour laquelle un film mince AAO nanoporeux peut avoir une impédance effective en partie réelle (ou indice de réfraction) proche de celle de la région d'espace libre (milieu de fond). Sur la base de la loi de mélange dans l'équation (2), l'impédance effective de l'AAO peut être adaptée à volonté en concevant la fraction volumique des pores d'air et une réflexion proche de zéro peut être obtenue lorsque l'AAO et le milieu incident ont la valeur égale de l'impédance caractéristique. La figure 4 (a, d) montre les contours théoriques des absorptions pour une alumine poreuse à dos miroir à différentes longueurs d'onde : (a) 500 nm, (b) 1000 nm, (c) 1500 nm et (d) 2000 nm, en faisant varier la porosité et l'épaisseur ; tous les échantillons mesurés sur la figure 3 (c, d) sont indiqués par des points. Intuitivement, un rapport de remplissage d'air nul entraîne une mauvaise correspondance d'impédance à l'interface air/AAO, tandis qu'un rapport de remplissage d'air proche de l'unité a une grande réflexion, similaire à une surface en aluminium pur. D'après la figure 4, on peut observer que l'échantillon 4 peut avoir la propriété d'absorption optimale dans la plage de longueurs d'onde d'intérêt, ce qui est cohérent avec le spectre d'absorption mesuré expérimentalement sur la figure 3(c,d). Il convient de noter que les films AAO synthétisés ici ont des indices de réfraction de partie imaginaire relativement grands, de sorte qu'un film AAO suffisamment épais peut absorber considérablement la lumière incidente dans une longueur de trajet optique relativement courte. En conséquence, l'anodisation de surface de l'aluminium 6061-T6 avec perte peut offrir une plate-forme efficace pour ajuster les propriétés d'absorption et de réflexion du revêtement de surface AAO, dont la morphologie, la porosité et l'épaisseur peuvent être facilement contrôlées en faisant varier la température, la concentration d'électrolyte et la polarisation CC dans le processus d'anodisation.

Courbes théoriques d'absorption pour un film d'alumine poreuse à envers miroir, faisant varier la porosité et l'épaisseur de l'alumine, à différentes longueurs d'onde.

(a) 500 nm, (b) 1000 nm, (c) 1500 nm et (d) 2000 nm. Tous les échantillons de la figure 3, avec leurs caractéristiques correspondantes résumées dans le tableau 1, sont indiqués par des points.

Nous étudions ici l'efficacité de conversion photothermique d'échantillons fabriqués sous excitation à partir d'une source d'éclairage halogène au tungstène, généralement utilisée pour simuler le rayonnement solaire dans des expériences. Tous les échantillons à caractériser ont été isolés pour éviter d'éventuelles conductions et convections thermiques, à l'exception de la surface à éclairer. L'intensité de la lumière incidente est . La figure 5 (a) rapporte la variation de température transitoire pour différents échantillons de la figure 3 (c), montrant que l'efficacité de conversion photothermique est proportionnelle à l'absorption de l'échantillon. La température a été mesurée directement à l'aide de thermocouples de type K connectés à un enregistreur de température, avec une précision de 0,1 K. Il est étonnant de voir que la différence de température en régime permanent entre un aluminium non traité et l'échantillon 4 est supérieure à 100°C. Considérons le bilan de l'énergie fournie par la chaleur induite par la lumière à travers les relaxations de phonons QI et la dissipation de chaleur vers l'environnement extérieur Qext, on peut obtenir une relation : , où mi et Cp,I sont la masse et la capacité calorifique des composants i du système, T est la température et t est le temps. L'énergie thermique fournie par la lumière incidente QI dépend de plusieurs facteurs, dont l'absorption optique dans les matériaux, l'intensité de la lumière et la fraction d'énergie lumineuse convertie en énergie thermique. Dans un système thermique linéaire, le débit d'énergie sortant du système est donné par , où H est le coefficient de transfert de chaleur (dissipation), S est la surface d'exposition et T0 est la température ambiante (ici T0 = 30 °C, c'est-à-dire la température ambiante). Pour ce problème de condition initiale, la variation de température de l'absorbeur T(t) en fonction du temps peut être analysée par le modèle théorique53 :

(a) Effet photothermique mesuré de la température en fonction du temps pour différents échantillons du tableau 1 et la température ambiante de référence. (b) Taux d'adsorption d'énergie extraite et constante de vitesse de perte de chaleur de (a).

où est le taux d'absorption d'énergie, et

est la constante de vitesse de perte de chaleur, m et Cp sont la masse effective et la capacité calorifique du milieu de fond. Nous avons utilisé l'équation (6) pour ajuster les profils de température de la figure 5 (a) et les paramètres empiriques extraits A0 et B0 sont présentés sur la figure 5 (b), qui sont tracés en fonction de l'absorption spectrale moyenne. On voit clairement que le profil de température mesuré est parfaitement décrit par le modèle basé sur la physique de l'équation (6) et la température en régime permanent peut être estimée comme , où prendre la limite signifie la condition en régime permanent. La figure 5(b) montre la relation linéaire entre le taux d'absorption/dissipation d'énergie et l'absorption optique.

Nous étudions ici l'applicabilité de cette structure MMO à miroir aux applications pratiques TC et TPV. Nous considérons d'abord un dispositif thermoélectronique sur la figure 1 (a), où l'électrode émettrice est composée d'une feuille d'aluminate revêtue d'AAO. La couche AAO frontale peut absorber la lumière du soleil et/ou le rayonnement du corps noir sur un large spectre, convertissant l'énergie photonique absorbée en chaleur. Le métal arrière chauffé, s'il est recouvert d'émetteurs thermioniques à faible barrière Schottky, déclenchera l'émission thermionique d'électrons chauds. Certains nanomatériaux de faible dimension sont des émetteurs thermioniques, qui présentent une conductivité thermique élevée et une faible fonction de travail efficace (par exemple, les nanofils de LaB654, les nanotubes de carbone55 et les flocons de graphène56) ou une affinité électronique négative (par exemple, les nanopointes de diamant57). Lorsque l'écart de vide entre deux électrodes est à l'échelle du micromètre, on peut négliger l'effet de charge d'espace qui limite la densité de courant maximale reçue par l'électrode collectrice58. La densité de courant d'émission thermionique peut être décrite par la formule bien connue de Richardson-Dushman comme9 :

où est la constante de Richardson-Dushman, n(E) est la densité d'état des électrons, E est l'énergie, q est la charge de l'électron, me est la masse de l'électron, ħ et KB sont les constantes réduites de Plank et de Boltzmann, φ est la barrière de potentiel à la surface du métal [eV] et et sont les composantes de la vitesse des électrons normales et parallèles à la surface du métal. Le flux net d'électrons entre l'émetteur chaud à température Te et le collecteur froid à température Tc est donné par la différence entre le courant direct et le courant inverse, comme . Des travaux antérieurs8,9,59 suggèrent que la fonction de travail de l'électrode émettrice Φe devrait être plus grande que celle de l'électrode collectrice Φc, ce qui rend

et V0 est la chute de tension à la charge [voir l'encadré de la Fig. 6]. De plus, la chaleur est perdue par les transports d'électrons émis par thermoionisation : . Bien que l'efficacité de conversion idéale négligeant les pertes de chaleur, peut approcher 100% à condition que l'efficacité pratique soit beaucoup plus faible en raison des pertes de chaleur inévitables. Selon la loi bien connue de Stefan-Boltzmann59, la perte de chaleur par rayonnement est donnée par , où σ est la constante de Stefan-Boltzmann, εe et εc sont l'émissivité de l'émetteur et du collecteur (ici, nous supposons l'absorption de l'aluminium). D'autres transferts de chaleur possibles Pc, par exemple la perte de conduction thermique à proximité du capteur et la perte de conversion d'absorption en chaleur, sont extraits des résultats de mesure de la Fig. 5. Le bilan énergétique suggère la relation suivante :

Conversion d'énergie solaire en énergie électrique prédite efficacement par rapport à l'irradiance d'éclairage pour différents absorbeurs dans le tableau 1 ; l'encart montre le diagramme de bande d'énergie d'une microdiode thermoélectronique à émission thermionique électronique chaude.

où Pinc est l'éclairement énergétique. Par conséquent, le rendement de conversion optique-électrique est défini comme suit :

En supposant que les contacts électriques sont un isolant thermique parfait et un conducteur électrique parfait, le rendement de conversion peut être calculé en résolvant simultanément les équations (10) et (11). Le rendement de conversion optimal est atteint à la tension Vm, qui produit la puissance maximale, délivrée à la charge, soit 60. La valeur de Vm et le rendement de conversion optimal doivent être obtenus numériquement à l'aide d'une méthode itérative, analogue au schéma d'une cellule photovoltaïque60 : effectuer un balayage I–V de l'état de court-circuit à l'état de circuit ouvert et enregistrer le point de fonctionnement optimal. La figure 6 présente l'efficacité de conversion maximale théorique calculée par rapport à l'intensité de la lumière incidente pour les différentes espèces représentées sur la figure 2 (a). Nous avons constaté que l'anodisation de surface peut augmenter de manière significative l'efficacité de conversion optique-électrique de la feuille d'aluminium à de faibles intensités d'éclairage, en raison de l'absorption de lumière et du taux de génération de chaleur améliorés. Nous devons souligner que pour la conception optimale, c'est-à-dire l'échantillon 4, le dispositif peut fonctionner à une intensité lumineuse modérément faible, facilement réalisable avec une lentille de Fresnel. D'autre part, l'alliage d'aluminium non traité nécessite une lumière intense ~25 W/cm2 pour allumer l'appareil. Notons qu'en utilisant des structures thermodynamiques spécifiques, par exemple des métamatériaux thermiques61, l'isolation thermique et le rendement de conversion énergétique (qui en théorie pourraient aller jusqu'à 30%59), pourraient être améliorés.

Nous notons que la structure en alumine foncée à dos miroir proposée peut également être intéressante pour des applications thermophotovoltaïques. Le dispositif TPV de la figure 1 (b) est connu comme un outil très efficace pour générer de l'électricité. Dans ce cas, la couche d'alumine nanoporeuse de la face avant peut collecter la lumière dans une large gamme de longueurs d'onde, tandis que le métal de la face arrière peut être nano-conçu pour reradier la lumière dans une gamme de longueurs d'onde étroite, adaptée à l'énergie de la bande interdite des récepteurs à diodes photovoltaïques. Dans ce scénario, des nanostructures de chaque côté du substrat métallique peuvent être conçues pour apprivoiser le spectre d'absorption et de reradiation. Nous notons que l'approche métamatériau récemment proposée62, 63, 64 peut être appropriée ici pour le rayonnement thermique sélectif en longueur d'onde à grand angle. La figure 1 (b) illustre la structure de métamatériau proposée, où une dalle de métamatériau est formée par un écran d'épaisseur h, ondulé par une fente de largeur w et de période d. À condition que la périodicité du réseau soit inférieure à la longueur d'onde (d < λ/2), tous les ordres de diffraction, à l'exception du mode zéro-ième, sont évanescents et, par conséquent, l'approche TL de la figure 3 (b) peut à nouveau être utilisée pour analyser les propriétés de diffusion. La théorie de l'homogénéisation pour cette structure métamatérielle est plus compliquée que le mélange binaire mésoporeux dans l'équation (2). Le réseau métallique peut être considéré comme un réseau de guides d'ondes métal-air-métal de sous-longueur d'onde qui prend en charge le mode TM fondamental (des émetteurs non sélectifs en polarisation sont également possibles en concevant les nanomotifs symétriques sur la surface de l'aluminium, comme cela a été discuté dans26). Pour un éclairement à onde TM, l'impédance caractéristique par unité de longueur est calculée comme le rapport entre la tension sur une période et le courant par unité de longueur. A l'intérieur de chaque fente, la propagation modale est indépendante de l'angle d'incidence, avec le vecteur d'onde complexe βs, qui satisfait l'équation transcendantale62 :

L'impédance caractéristique Zs est définie comme

La conservation de la quantité de mouvement pour une dalle homogène suggère

À partir des éqs. (13) et (14), l'expression explicite des propriétés matérielles effectives du métamatériau peut être dérivée comme suit :

Maintenant, le problème de diffusion peut être résolu en utilisant l'approche TL, analogue à la Fig. 3 (b) et les expressions de réflexion et d'absorption sont similaires aux équations (3) et (4), en utilisant les impédances caractéristiques nouvellement définies et en remplaçant βMMO par et ZMMO par . La figure 7(a) rapporte le contour d'émissivité (ou d'absorption) calculé selon l'équation (4) à la longueur d'onde λ = 800 nm sous l'incidence normale (θ = 0°), en faisant varier la largeur et la longueur (w, h) des fentes d'air (ici d = 250 nm). Des bandes d'émissivité, de valeur maximale proche de l'unité, sont bien visibles sur cette figure. La figure 7(b) rapporte le contour d'émissivité pour un métamatériau en utilisant en particulier le paramètre structurel indiqué sur la figure 7(a), en faisant varier la longueur d'onde et l'angle d'incidence ; ici (w, h) = (50 nm, 100 nm). Nous avons constaté que l'émissivité est assez intense autour de la longueur d'onde de conception λ = 800 nm, sur une large plage angulaire. La figure 7 (c, d) est similaire à la figure 7 (b, c), mais pour une longueur d'onde de conception de 1 μm, avec des paramètres structurels (d, w, h) = (250 nm, 50 nm, 100 nm), comme indiqué par le point sur la figure 7 (c). On voit clairement qu'en adaptant la géométrie du métamatériau, les émissivités à bande étroite peuvent être conçues dans la plage de longueurs d'onde souhaitée. Cette approche métamatériau peut offrir une alternative intéressante pour apprivoiser l'émissivité thermique du métal de la face arrière.

( a ) Contours d'émissivité pour un émetteur thermique à base de métamatériau sur la figure 1 (b), faisant varier la largeur w et la longueur h des nanofentes; ici, la période est d = 250 nm et la longueur d'onde de conception est λ = 0,8 μm. (b) Contours d'émissivité pour un émetteur thermique à base de métamatériaux en utilisant les paramètres structurels indiqués dans le point de (a), en faisant varier la longueur d'onde et l'angle d'incidence. (c,d) sont similaires à (a,b), mais pour la longueur d'onde de conception λ = 1 μm.

En résumé, nous avons développé une alumine noire à dos miroir comme plate-forme d'absorption et de conversion photothermique pour récolter la lumière du soleil et les émissions infrarouges de la Terre. En particulier, l'alumine nanoporeuse fabriquée à partir d'aluminium riche en impuretés via l'anodisation électrochimique peut être optiquement à perte, tout en ayant une impédance optique à valeur réelle adaptée à celle de l'espace libre. En optimisant les conditions de traitement, l'aluminium anodisé devient complètement noir, tandis que l'aluminium non traité présente une réflexion brillante. L'expérience photothermique démontre en outre la viabilité de l'absorbeur proposé dans des applications pratiques de conversion d'énergie. Enfin, nous avons également étudié théoriquement l'efficacité de conversion d'une cellule solaire thermoélectronique basée sur l'absorbeur proposé, montrant une efficacité remarquablement améliorée par rapport à une électrode chaude en aluminium. De plus, en intégrant des métamatériaux nanostructurés à l'arrière de l'absorbeur proposé, l'énergie photonique absorbée peut produire une émission thermique à bande étroite pour éclairer le module PV des cellules solaires thermophotovoltaïques. L'alumine noire à grande surface et à faible coût présente un potentiel prometteur pour diverses applications de récupération et de conversion d'énergie.

Comment citer cet article : Farhat, M. et al. Alumine noire à dos miroir : un absorbeur presque parfait pour la thermoélectronique et la thermophotovoltaïque. Sci. Rep. 6, 19984; doi : 10.1038/srep19984 (2016).

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Ce travail a été partiellement soutenu par l'US Air Force Office of Scientific Research.

Division des sciences et de l'ingénierie informatiques, électriques et mathématiques, Université des sciences et technologies du roi Abdallah (KAUST), Thuwal, 23955-69100, Arabie saoudite

Mohamed Farhat & Hakan Bagci

Département de génie mécanique, Université nationale des sciences appliquées de Kaohsiung (KUAS), Kaohsiung, 80778, Taïwan, République de Chine

Tsung Chieh Cheng

Département de génie électrique, Université du Minnesota, Duluth, 55812, Minnesota, États-Unis

Khaï. Q. Le

Département de génie électrique et informatique, Wayne State University, Detroit, 48202, Michigan, États-Unis

Mark Ming-Cheng Cheng & Pai-Yen Chen

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P.-YC a conçu l'idée de cette étude. T.-CC a réalisé l'essentiel de la synthèse de l'alumine noire et des mesures optiques. MF, T.-CC, KQL, M.-MCC, HB et P.-YC ont contribué à l'analyse des résultats et révisé le manuscrit.

Les auteurs déclarent une absence d'intérêts financiers en compétition.

Ce travail est sous licence internationale Creative Commons Attribution 4.0. Les images ou tout autre matériel tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans la ligne de crédit ; si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons, les utilisateurs devront obtenir l'autorisation du titulaire de la licence pour reproduire le matériel. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/

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Farhat, M., Cheng, TC., Le, K. et al. Alumine noire à dos miroir : un absorbeur presque parfait pour la thermoélectronique et la thermophotovoltaïque. Sci Rep 6, 19984 (2016). https://doi.org/10.1038/srep19984

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Reçu : 29 septembre 2015

Accepté : 18 décembre 2015

Publié: 28 janvier 2016

DOI : https://doi.org/10.1038/srep19984

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