Observation de l'exciton résonant et du plasmon corrélé produisant un plexciton corrélé dans le silicium amorphe avec diverses teneurs en hydrogène

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 21497 (2022) Citer cet article

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Le silicium amorphe hydrogéné (a-Si: H) a reçu une grande attention pour une physique fondamentale riche et des cellules solaires potentiellement peu coûteuses. Ici, nous observons de nouveaux excitons résonnants et des plasmons corrélés accordables via la teneur en hydrogène dans des films a-Si: H sur un substrat d'oxyde d'indium et d'étain (ITO). L'ellipsométrie spectroscopique supportée par la microscopie électronique à haute résolution (HR-TEM) est utilisée pour sonder les propriétés optiques et la densité des états électroniques dans les différentes cristallinités, des cristaux nanométriques aux films amorphes a-Si:H. Les structures optiques et électroniques observées sont analysées par la dérivée seconde avec des formes analytiques de lignes de points critiques. La fonction diélectrique complexe montre un bon accord avec les calculs microscopiques pour le déplacement d'énergie et l'élargissement des transitions inter-bandes basées sur l'interaction électron-trou. Fait intéressant, nous observons un transfert de poids spectral inhabituel sur une large gamme d'énergie révélant des corrélations électroniques qui provoquent un changement drastique de la densité des porteurs de charge et déterminent les performances photovoltaïques. De plus, l'interaction des excitons résonnants et des plasmons corrélés est discutée en terme de plexciton corrélé. Notre résultat montre le rôle important de l'hydrogène dans la détermination du couplage des excitons et des plasmons dans un film a-Si:H pour les dispositifs photovoltaïques.

Le silicium amorphe hydrogéné (a-Si: H) est récemment devenu un matériau de prédilection pour la fabrication de dispositifs optoélectroniques à couche mince de grande surface tels que les cellules solaires à couche mince1, les détecteurs de rayonnement2, les capteurs d'image3, les transistors à couche mince4, les dispositifs de mémoire5 et les plaques à microcanaux sur substrat rigide6 et flexible7. En plus d'être peu coûteux, respectueux de l'environnement et non toxique, ce type de matériau est important car il peut être dopé de type n et de type p8,9,10 et la structure de jonction homo p–i–n a été réalisée sans la discontinuité de la bande interdite à l'interface11,12,13. De nombreuses études ont montré la présence de liaisons Si–Si faibles, de liaisons Si–H2 et de cavités qui modifient les propriétés optoélectroniques a-Si:H14,15,16,17.

Les interactions électron-trou, connues sous le nom d'exciton, jouent un rôle important dans les dispositifs semi-conducteurs et photovoltaïques18,19,20. Une dilution d'hydrogène à partir du mélange gazeux de procédé de silane et d'hydrogène a été utilisée pour améliorer la stabilité des matériaux et dispositifs a-Si:H21. Des résultats récents suggèrent qu'une augmentation significative de la stabilité de la cellule a-Si:H se produit lorsque la couche intrinsèque est créée à partir d'un mélange gazeux dilué avec de l'hydrogène22,23,24. Bien que la teneur en hydrogène de ce matériau soit similaire à celle des alliages fabriqués avec une faible dilution d'hydrogène, l'effusion d'hydrogène de ce film se produit à une température beaucoup plus basse25,26. De plus, en présence d'excitation électronique ou de stimulation thermique, la petite masse et la petite taille des atomes d'hydrogène leur permettent de migrer facilement au sein de la matrice Si relativement rigide, entraînant une évolution structurelle métastable connue sous le nom d'effet Staebler Wronski (SWE)27. Cependant, le rôle de l'hydrogène sur les propriétés électroniques et optiques dans a-Si:H reste inexploré.

Ici, nous présentons une nouvelle approche pour générer des structures amorphes de silicium à partir de SiH4 avec dilution d'hydrogène par la technique RF-PECVD et révélons l'évolution détaillée de la structure électronique dans la création du couplage d'excitons et de plasmons et leur relation avec les performances des dispositifs photovoltaïques. Nous obtenons un modèle physique précis de la réponse optique et des structures de a-Si:H en utilisant l'ellipsométrie spectroscopique.

La couche mince a-Si: H est intrinsèquement déposée sur des substrats de verre corning 1737 et d'ITO utilisant la technique RF-PECVD (MVSystem Inc. USA) dans des charges spatiales UHV basées sur des clés avec une zone d'électrode clé de 19,62 cm2 et une séparation d'électrode de 4 cm. Le temps total de dépôt de chaque film est maintenu constant pendant 30 min. Les paramètres de dépôt pour la dilution de l'hydrogène SiH4/H2 sont 0, 16 et 36 en utilisant une puissance RF de 10 W, une température de substrat de 270 oC et une pression de processus (PP) de 2000 mTorr, comme présenté dans le tableau 1. Le dépôt du film R-0 (sans dilution d'hydrogène) est effectué pendant la précipitation, tandis que les films R-16 et R-36 sont déposés avec une dilution d'hydrogène en 30 min. Le microscope à force atomique (Agilent 5500) est utilisé pour étudier la morphologie de surface et la rugosité des films. L'obscurité et la photoconductivité des films sont mesurées sous vide (∼ 10−5 mbar) en géométrie coplanaire, dans la gamme de température de 300 à 475 K, pour estimer l'énergie d'activation.

Les paramètres d'ellipsométrie spectroscopique ψ et δ (à savoir, le rapport de l'amplitude et de la différence de phase entre les angles réfléchis polarisés P et S, respectivement) sont collectés à 50 °, 60 ° et EV et à 70 ° d'incidence, avec la plage d'énergie de photon entre 0,6 et 6,5 EV en utilisant la rémunération APE (V-Vase, JA CO.) avec la rémunération AP (V-Vase, JA CO.) avec la rémunération AP (V-Vase, JA Woollam CO.) avec la rémunération AP (V-Vase, JA WoollaM CO.) avec la rémunération AP (V-Vase, JA WoollaM CO.) avec la rémunération AP et la rémunération AP, la rémunération AP, la rémunération ATA, la rémunération AP, le Singapore CO. Source d'éclairage synchrotron (SSLS). Les mesures sont effectuées dans une chambre à ultravide, ce qui permet de mesurer une surface propre28 et un ajustement universel est effectué dans les mêmes paramètres optiques. Les détails de l'instrument et la géométrie de mesure sont décrits ailleurs29. Les parties réelle et imaginaire de la constante diélectrique <ε1> et <ε2> sont extraites à l'aide d'une analyse de régression des moindres carrés30 et d'une fonction d'erreur quadratique moyenne non pondérée en ajustant les spectres expérimentaux avec le logiciel Woollam Complete Ease. Les paramètres correspondant à la rugosité de surface des échantillons R-0, R-16 et R-36 et le paramètre des fonctions diélectriques respectives sont évalués par une combinaison du modèle Tauc-Lorentz (TL)/Tauc-Lorentz + G pour déterminer l'épaisseur, la bande interdite et les constantes optiques des films.

Les équations suivantes sont utilisées pour évaluer les propriétés diélectriques pour le courant fixé par a-Si : H31.

Fonction diélectrique complexe \(\varepsilon \left(\omega \right)= {\varepsilon }_{1}\left(\omega \right)+i{\varepsilon }_{2}\left(\omega \right)\) (ω = fréquence angulaire du photon incident).

Indice de réfraction \(n \left(\omega \right)=\sqrt{\frac{1}{2}[\sqrt{{\varepsilon }_{1}^{2}\left(\omega \right)+{\varepsilon }_{2}^{2}\left(\omega \right)}+{\varepsilon }_{1}\left(\omega \right)]}\).

Coefficient d'extinction \(\kappa \left(\omega \right)=\sqrt{\frac{1}{2}[\sqrt{{\varepsilon }_{1}^{2}\left(\omega \right)+{\varepsilon }_{2}^{2}\left(\omega \right)}-{\varepsilon }_{1}\left(\omega \right)]}\).

Fonction de perte \(-\mathrm{Im }\left[{\varepsilon }^{-1}\left(\omega \right)\right]=\frac{{\varepsilon }_{2}\left(\omega \right)}{[{\varepsilon }_{1}^{2}\left(\omega \right)+{\varepsilon }_{2}^{2}\left(\omega \right) ]}\).

Réflectivité incidente normale \(R \left(\omega \right)= \frac{{[n\left(\omega \right)-1]}^{2}+{\kappa }^{2}(\omega )}{{[n\left(\omega \right)+1]}^{2}+{\kappa }^{2}(\omega )}\).

Conductivité optique \({\sigma }_{1}\left(\omega \right)= {{\varepsilon }_{0}\varepsilon }_{2}\left(\omega \right) \omega \) (\({\varepsilon }_{0}\) est la permittivité en espace libre).

Pour l'étude en microscopie au microscope électronique à transmission (TEM), tous les films sont grattés et soniqués dans l'acétone pendant plusieurs minutes et dispersés sur un filet de cuivre. Les images au microscope électronique à transmission haute résolution (HR-TEM) et les modèles de diffraction électronique à zone sélectionnée (SAED) sont enregistrés à l'aide de JEOL-2100.

La figure 1a montre qu'il existe deux pics d'excitons, à savoir Ex-1 = 3,4 eV et Ex-2 = 4,24 eV avec un large décalage d'énergie entre Ex-1 et Ex-2 de 0,84 eV provenant de mesures c-Si utilisant l'ellipsométrie spectroscopique. Pour le film R-0 de la Fig. 1b, l'exciton des deux est poussé vers le poids spectral à basse énergie et on voit qu'il y a un élargissement à <ε2> de Ex−1 = 3,34 eV et Ex−2 = 3,82 eV avec une amplitude de décalage d'énergie de 0,48 eV, de sorte que l'effet de confinement quantique se produit avec la transmission passant de haute énergie, passant de zéro à une énergie inférieure32. De plus, il est important qu'il y ait un transfert de poids spectral à <ε2> du film R-0, mais il est invisible dans l'un des c-Si. Il s'avère que le pic en <ε2> du film c-Si se produit à haute énergie, à savoir à E1 = 5,34 eV. Il y a un transfert d'énergie spectrale vers inférieure à E0 de 3,32 eV, ce qui provoque un transfert de poids spectral de 3 eV, qui est une signature de corrélation électronique. La figure 1c représente la courbe <ε2> du film R-16, montrant non seulement l'effet de confinement quantique, mais aussi l'effet dramatique de l'hydrogène. On voit que les deux pics d'exciton se déplacent l'un vers l'autre et s'effondrent pour former un seul exciton. Lorsque plus d'hydrogène est ajouté, comme le film R-36 sur la figure 1d, il y a un autre décalage de 0,84 eV dans la courbe <ε2> entre Ex−1 = 3,52 eV et Ex−2 = 4,36 eV. Cela conduit à une caractéristique de changement d'exciton, qui est un peu la même que celle du film c-Si. Cela signifie que la dilution d'hydrogène a joué un rôle important dans le réglage de la structure électronique du film a-Si déposé.

Partie imaginaire d'une fonction diélectrique complexe (Ex−1 : exciton conventionnel, Ex−2 : excitons résonants) <ε2> (a) c-Si, (b) R-0, (c) R-16 et (d) R-36.

La figure 2 affiche la partie réelle <ε1> de la fonction diélectrique complexe, de la fonction de perte et de la réflectivité des films c-Si, R-0, R-16 et R-36. La valeur de <ε1> change considérablement de positif à négatif, montrant différents types de plasmons (Fig. 2a – d) comme discuté plus loin. Le <ε1> atteint un minimum avec une valeur positive à environ ~ 4,45 eV. Pour tous les films, <ε2> présente un pic à ~ 3,34 eV et la montée est une caractéristique du silicium, avec un exciton résonant. Les effets excitoniques résonnants se produisent généralement au-dessus des bandes interdites optiques en raison de fortes interactions électron-trou et électron-électron et ont été observés dans le graphène33,34,35,36,37,38. Le substrat présente également des caractéristiques non réfléchissantes à ~ 1, 00 eV mais présente une réflectivité non nulle à ~ 4, 00 eV sur la Fig. 2e – h. Lorsque le film a-Si: H est déposé sur le substrat, la réflectivité se rapproche de zéro et montre une profondeur à ~ 4,00 eV, se décalant légèrement avec l'ajout d'hydrogène. La réflectivité minimale à ~ 4,00 eV est un signe de plasmon.

(a–d) Partie réelle <ε1> de la fonction diélectrique, (e–h) réflectivité et (i–l) fonction de perte (E0 : plasmon conventionnel, E1 : plasmons corrélés) c-Si, R-0, R-16 et R-36.

La manière directe de détecter les plasmons est via la fonction de perte39, comme le montre la Fig. 2i – l. La fonction de perte montre deux pics, à ~ 3,50 eV et ~ 5,20 eV. En combinant fonction de perte et <ε1>, nous identifions deux types différents de plasmons. Pour le premier où <ε1> est positif, il s'agit de plasmons corrélés non conventionnels29. Pour ce dernier, où <ε1> est négatif, il s'agit de plasmons conventionnels. La courbe de fonction de perte corrobore que le plasmon apparaît dans le film39, caractérisé par un pic à ~ 3,50 eV sur la Fig. 2i – l. Les pics montrent les décalages vers le rouge et le bleu de ~ 0,74 eV respectivement pour les films R-0 et R-36, qui sont compatibles avec la réflectivité profonde. Un autre pic est également observé à 5,20 eV, ce qui implique que le plasmon se couple avec l'exciton à cette énergie photonique.

La réponse optique linéaire macroscopique de Si est représentée par la fonction diélectrique complexe \(\varepsilon \left(\omega \right)\), qui est étroitement liée à la structure de bande électronique du matériau. Les structures observées dans \(\varepsilon \left(\omega \right)\) sont attribuées aux transitions interbandes ainsi qu'aux excitons aux points critiques, qui peuvent être analysés en termes de formes de raies analytiques standard : \(\varepsilon \left(\omega \right)=CA{e}^{i\phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{n}\), où un point critique (CP) est décrit par l'amplitude A, l'énergie de seuil E, l'élargissement Γ, et l'angle de phase des excitons Ф. L'exposant n a la valeur \(-\frac{1}{2}\) pour une dimension (1D), 0 logarithmique, c'est-à-dire \(ln(\omega -E+i\Gamma \)) pour 2D, et \(\frac{1}{2}\) pour les PC 3D. Les excitons discrets sont représentés par n = − 1. Les informations obtenues à partir de l'analyse de la forme des raies peuvent être comparées aux calculs de structure de bande40,41,42.

Il est intéressant d'examiner plus avant l'apparition des excitons et des plasmons dans les échantillons. Dans le film c-Si, deux excitons résonants (Fig. 1) et deux plasmons (Fig. 2) sont observés, constitués d'un plasmon corrélé (énergie plus faible) et d'un plasmon conventionnel (énergie plus élevée). Le couplage fort entre ces deux types de quasi-particules43,44,45,46,47, constitue ce que l'on appelle le plexciton. Puisque le plexciton dans cette étude est un couplage entre un exciton résonnant et des plasmons corrélés et/ou conventionnels, nous proposons qu'il s'agit d'un plexciton corrélé. On observe que les structures de plexciton corrélées persistent malgré les changements de structure détaillés dans a-Si et a-Si: H, suggérant l'importance des corrélations électroniques. Comme on peut le voir sur la figure 1, les deux excitons résonnants (Ex1 et Ex2) subissent un changement d'énergie plus proche l'un de l'autre (R-0), fusionnant en un seul exciton (R-16) et récupèrent à nouveau en deux excitons (R-36) en présence d'un nombre croissant d'atomes H comme illustré sur la figure 3. D'autre part, les plasmons sont toujours présents dans l'ensemble des échantillons a-Si, ce qui indique que la présence de plexciton corrélé pourrait être confirmée.

Schéma de principe du mécanisme de couplage du plasmon corrélé et de l'exciton résonnant.

Pour améliorer la structure dans les spectres et effectuer une analyse en forme de raie du CP, nous calculons numériquement la dérivée seconde de la fonction diélectrique complexe par rapport à l'énergie des photons d2ε/dω2, comme présenté dans le tableau 2. La figure 4 montre le spectre expérimental de la dérivée seconde de <ε1>, <ε2> et la fonction de perte dans les régions spectrales où les structures sont observées (points). Les lignes pleines et pointillées représentent les meilleurs ajustements aux formes de ligne de point critique standard, dérivées de : \(\frac{{d}^{2}\varepsilon }{{d\omega }^{2}}=\left\{\begin{array}{*{20}l}n\left(n-1\right)A{e}^{i\Phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{n-2}, n\ne 0\\ A{e}^{i\phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{-2}, n=0\end{array}\right.\). L'ajustement est effectué simultanément pour les parties réelle et imaginaire de d2ε/dω2 en utilisant une procédure des moindres carrés48,49. Si l'angle Ф dans le facteur de phase \({e}^{i\Phi }\) prend des valeurs qui sont des multiples entiers de π/2, la forme de la ligne correspond aux transitions entre les bandes à un électron non corrélées tandis que les multiples non entiers sont généralement supposés inclure des effets excitoniques en permettant un mélange de deux formes de lignes multiples entières CP.

S'adapte aux dérivées secondes des parties réelles (ligne bleue) et imaginaires (ligne rouge) de la fonction diélectrique complexe, y compris la fonction de perte de (a) c-Si, (b) R-0, (c) R-16 et (d) R-36.

La figure 5 montre un schéma de bande possible, où la bande de valence est positionnée à 0 eV et la bande de conduction est positionnée à ~ 4,00 eV. Ce placement est basé sur l'hypothèse que la bande de conduction dissèque l'écart entre l'état chargé le plus élevé et l'état vide le plus bas (cet écart est essentiellement l'énergie initiale pour le processus de transfert de charge) dans un rapport de 1:3, comme le montrent des rapports récents sur c-Si. Cette estimation de la position de la bande de valence (c'est-à-dire 0 eV et moins) est cohérente avec l'écart < 1 eV entre la bande de valence et la bande de conduction dans un autre calcul récent pour c-Si50. Sur la base des résultats de SE et de l'analyse de la dérivée seconde sur les échantillons de c-Si, R-0, R-16 et R-36 qui, à température ambiante, un nouvel état intermédiaire est formé sur l'ajout de H comme illustré à la Fig. 5. Tenant compte du fait que le système n'est pas un semi-conducteur ordinaire, nous proposons deux nouveaux états intermédiaires : l'un dans l'état rempli et l'autre dans l'état vide avec un très petit espace fini entre les deux. À partir de l'observation détaillée de la structure de la bande électronique, nous impliquons que l'état d'espace intermédiaire non rempli est susceptible d'être formé par des états non remplis d'énergie plus élevée, qui remplissent la partie inférieure de la bande de conduction. La structure de bande proposée montre également qu'avec l'ajout de H, la transition de transfert de charge tend à dominer la transition électron-trou, ce qui est quantitativement confirmé par le transfert de poids spectral51.

Schéma de principe de la structure de bande électronique dans c-Si, R-0, R-16 et R-36.

Puisque nous sommes en mesure d'identifier les transitions optiques dans les trois a-Si : H, nous pouvons quantifier l'évolution des transitions optiques associées individuellement. Ce changement est établi quantitativement à l'aide de la conductivité optique, σ1(ω) de l'a-Si : H car σ1(ω) satisfait la règle de la somme f (conservation de charge) et est lié à la densité électronique totale n par la relation \({\int }_{0}^{\infty}{\sigma }_{1}\)(ω) dω = πne2/2me, où me est la masse au repos de l'électron52. Pour une plage d'énergie finie, l'intégrale peut être exprimée sous la forme W = \({\int }_{E1}^{E2}{\sigma }_{1}\)(E) dE. Le W est appelé transfert de poids spectral et est proportionnel au nombre effectif d'électrons participant aux transitions optiques dans la gamme d'énergie [E1, E2]. Considérant la plage d'énergie expérimentale de 0, 6 à 6, 5 eV de nos spectres observés, nous divisons le SWT en trois plages différentes, à savoir, W1 pour la plage d'énergie de 0, 6 à 3, 1 eV, W2 pour 3, 1 à 4, 0 eV et W3 pour 4, 0 à 6, 5 eV. Les W1, W2 et W3 estimés et leur somme W pour chacun des a-Si: H sont illustrés à la Fig. 6.

(a) spectres de conductivité optique (σ1) et (b) poids spectral de R-0, R-16, R-36 et c-Si. Encart : le transfert de poids spectral estimé sur trois plages d'énergie : 0,6 à 3,1 eV (W1), 3,1 à 4,0 eV (W2) et 4,0 à 6,5 eV (W3), tandis que W est défini comme W1 + W2 + W3.

Le poids spectral total W, de a-Si: H sur la plage spectrale mesurée de 0, 6 à 6, 5 eV est illustré à la Fig. 6b. Il y a une augmentation de W lorsque l'échantillon ajoute de l'hydrogène de R-16 à R-36, suivie d'une diminution à peu près au même niveau que dans R-0 lorsque l'échantillon manque d'hydrogène. Ces résultats indiquent qu'il y a plus d'électrons avec des énergies comprises entre 0,6 et 6,5 eV sur R-36 que dans R-0 et R-16. Cela signifie que dans l'échantillon R-36, le nombre d'électrons avec des énergies au-delà de la plage spectrale mesurée augmente. Ce décalage de poids spectral ne peut s'expliquer par l'activation de l'ajout d'un atome d'hydrogène uniquement, car l'énergie associée à R-0 et R-16 est trop faible (< 33 meV) ; par conséquent, toute énergie supplémentaire gagnée ou perdue doit provenir de l'énergie potentielle de corrélation électron-électron. Les couplages plasmon et exciton sont observés dans le R-0, se dissipant au R-16, ce qui coïncide également avec la diminution de la conductivité électronique et de la densité électronique. La figure 6b montre le changement de W pour chacune des trois régions spectrales de la figure 6a lorsque l'échantillon ajoute de l'hydrogène de R-16 à R-36. Bien qu'il y ait peu de changement dans les régions à basse et moyenne énergie, la perte de poids spectral dans les régions à haute énergie montre un déplacement significatif de la densité électronique de cette plage spectrale vers des énergies plus élevées (supérieures à 6,5 eV). L'augmentation des énergies des électrons de l'ordre de plusieurs eV provient de la corrélation des électrons à longue distance, qui est maintenant prédominante en raison de la diminution du filtrage électronique53. Cela donne à son tour lieu à une activité plasmonique, qui est observée dans les matériaux conducteurs.

La figure 7 donne les images HR-TEM des films avec une teneur en hydrogène différente. Un îlot cristallin ayant une taille de plusieurs nm peut être observé dans le film R-0 (Fig. 7a), présentant une forte preuve dans un régime nanocristallin (nc-Si : H). La structure poreuse du film R-0 est causée par l'effet de gravure H2 du plasma. La distance interplanaire (d) calculée à partir de l'image est comprise entre 0,2 et 0,3 nm, correspondant aux plans (111) et (220) dans le cristal de Si. Cela peut être attribué à la liaison et à la microstructure accrues de ces films soumis à un plasma d'hydrogène. Lors du traitement à l'hydrogène, un flux important d'atomes d'hydrogène arrivant à la surface du film rompt la liaison Si-Si faible et la remplace par une liaison Si-Si forte54. Les atomes d'hydrogène diffusent également dans la plupart des films et améliorent la structure du film55. Lors de la croissance ultérieure, les atomes de Si qui arrivent à la surface préfèrent conserver cet arrangement structurel plutôt que de former un réseau aléatoire56. Ce processus se poursuit pendant quelques couches d'atomes et un réseau aléatoire d'atomes de Si se forme alors, ce qui entraîne la croissance de a-Si: H. Pour le R-16 de la Fig. 7b, le film n'est soumis qu'une seule fois à un traitement au plasma d'hydrogène et à une précipitation ultérieure pendant une période plus longue, ce qui n'entraîne pas de modifications de la microstructure du film. Pour le film R-36, avec une dilution H2 plus élevée suivie d'un temps de dépôt plus court, la transformation de a-Si: H en nc-Si: H a entraîné une phase mixte des structures amorphes et nanocristallines, formant un film amorphe plus dense, comme sur la figure 7c.

Images HR-TEM des films (a) R-0, (b) R-16 et (c) R-36, montrant une évolution du régime nanocristallin à la phase amorphe due à la dilution de l'hydrogène.

En résumé, en mesurant simultanément la fonction diélectrique complexe, la fonction de perte et la réflectivité de l'effet de dilution de l'hydrogène dans les films a-Si à l'aide d'ellipsométrie spectroscopique, nous déterminons les structures électroniques et optiques et observons un transfert de poids spectral inhabituel résultant d'excitons résonnants à haute énergie et plasmons corrélés et des changements significatifs dans les niveaux de Fermi. A partir de l'analyse de transfert de poids spectral, nous constatons qu'après addition d'hydrogène, une diminution du blindage électronique provoque une augmentation de la corrélation électronique à longue distance et augmente l'énergie potentielle du système entraînant la formation d'excitons résonnants et de couplages de plasmons corrélés, à savoir un plexciton corrélé. La diffusion d'électrons provenant du couplage d'excitons résonnants à haute énergie et de plasmons corrélés entraîne une augmentation de la densité des porteurs de masse et, par la suite, un déplacement réversible de l'énergie de Fermi. Dans l'ensemble, nous pensons que les résultats de ce travail peuvent aider à augmenter l'efficacité de conversion de puissance des cellules solaires avec les résultats de démonstration d'excitons résonnants à haute énergie et de plasmons corrélés pour la performance des dispositifs photovoltaïques en a-Si: H, et la méthodologie présentée ici peut être utilisée pour étudier les excitons et les plasmons dans les semi-conducteurs et les systèmes d'électrons fortement corrélés.

Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié [et ses fichiers d'informations supplémentaires].

Yang, Z., Gao, P., Zhang, C., Li, X. & Ye, J. Effet de diffusion des nanosphères diélectriques à indice élevé pour les cellules solaires à couche mince de silicium amorphe hydrogéné à haute performance. Sci. Rep. 6, 30503 (2016).

Article ADS CAS Google Scholar

Despeisse, M. et al. Capteur de silicium amorphe hydrogéné déposé sur circuit intégré pour la détection de rayonnement. IEEE Trans. Nucl. Sci. 55, 802–811 (2008).

Article ADS CAS Google Scholar

Park, J. et al. Cellules solaires en tandem silicium inorganique/inorganique amorphe/silicium à hétérojonction à haut rendement. Sci. Rep. 8, 15386 (2018).

Annonces d'article Google Scholar

Flewitt, AJ Transistors à couches minces en silicium amorphe hydrogéné (a Si: H TFT). Dans Handbook of Visual Display Technology (eds Chen, J. et al.) 627–646 (Springer, 2012).

Chapitre Google Scholar

Kim, H.-E., Jang, H.-W., Kim, G.-H., Kim, S.-K. & Yoon, S.-M. Amélioration de la durabilité mécanique des transistors de mémoire à piège à charge extensibles avec des structures dimensionnelles ondulées. ACS Appl. Électron. Mater. 2, 2984–2993 (2020).

Article CAS Google Scholar

Franco, A., Geissbühler, J., Wyrsch, N. & Ballif, C. Fabrication et caractérisation de plaques de microcanaux monolithiquement intégrées à base de silicium amorphe. Sci. Rep. 4, 4597 (2014).

Annonces d'article Google Scholar

Brongersma, ML, Cui, Y. & Fan, S. Gestion de la lumière pour le photovoltaïque à l'aide de nanostructures à indice élevé. Nat. Mater. 13, 451–460 (2014).

Article ADS CAS Google Scholar

Bhattacharya, S. & John, S. Au-delà de 30 % d'efficacité de conversion dans les cellules solaires au silicium : une démonstration numérique. Sci. Rep. 9, 12482 (2019).

Annonces d'article Google Scholar

Kim, S. et al. Amélioration de l'efficacité d'une cellule solaire au silicium à émetteur arrière à l'aide d'une couche de champ de surface avant en oxyde de silicium de type n optimisée. Sci. Rep. 8, 10657 (2018).

Annonces d'article Google Scholar

Qu, X. et al. Identification de nano-jumeaux intégrés à l'interface c-Si/a-Si: H limitant les performances des cellules solaires à hétérojonction silicium à haut rendement. Nat. Énergie 6, 194–202 (2021).

Article ADS CAS Google Scholar

Wen, X. et al. Dépôt par transport de vapeur de cellules solaires à couche mince de séléniure d'antimoine avec une efficacité de 7,6 %. Nat. Commun. 9, 2179 (2018).

Annonces d'article Google Scholar

Liu, W. et al. Activation photo-induite du dopage au bore dans le silicium amorphe hydrogéné pour des cellules solaires au silicium à plus de 25% d'efficacité. Nat. Énergie 7, 427–437 (2022).

Article ADS CAS Google Scholar

Sriraman, S., Agarwal, S., Aydil, ES et Maroudas, D. Mécanisme de cristallisation induite par l'hydrogène du silicium amorphe. Nature 418, 62–65 (2002).

Article ADS CAS Google Scholar

Zhou, HP et al. Cristallisation rapide à basse température induite par plasma hydrogène de films a-Si: H d'épaisseur μm. Sci. Rep. 6, 32716 (2016).

Article ADS CAS Google Scholar

Kasap, S., Koughia, C., Singh, J., Ruda, H. & O'Leary, S. Propriétés optiques des matériaux électroniques : fondamentaux et caractérisation. Dans Springer Handbook of Electronic and Photonic Materials (eds Kasap, S. & Capper, P.) 47–77 (Springer, 2007).

Chapitre Google Scholar

Schulze, TF et al. Impact des propriétés structurales a-Si:H sur le comportement au recuit des hétérostructures a-Si:H/c-Si utilisées comme précurseurs pour les cellules solaires à haut rendement. Procédure en ligne MRS. Libr. 1268, 107 (2010).

Article Google Scholar

Zhao, L. et al. Dépôt chimique en phase vapeur assisté par plasma d'excellentes couches de passivation a-Si: H pour cellules solaires à hétérojonction a-Si: H / c-Si à haute pression et haute puissance. Devant. Énergie 11, 85–91 (2017).

Article Google Scholar

Kim, J. et al. Cellule photovoltaïque tandem hybride polymère et silicium amorphe à 10,5% d'efficacité. Nat. Commun. 6, 6391 (2015).

Article ADS CAS Google Scholar

Cao, E., Lin, W., Sun, M., Liang, W. & Song, Y. Interactions de couplage exciton-plasmon : du principe aux applications. Nanophotonique 7, 145–167 (2018).

Article Google Scholar

Zhang, Z., Fang, Y., Wang, W., Chen, L. et Sun, M. Propagation des polaritons de plasmon de surface : vers des applications pour les réactions catalytiques de surface à excitation à distance. Adv. Sci. 3, 1500215 (2016).

Article Google Scholar

Sazonov, A., Nathan, A. & Striakhilev, D. Optimisation des matériaux pour les transistors à couches minces fabriqués à basse température sur un substrat en plastique. J. Non-Cryst. Solides 266–269, 1329–1334 (2000).

Annonces d'article Google Scholar

Ren, N. et al. Contrôle des performances d'une cellule solaire a-Si: H avec électrode frontale SnO2: F en introduisant des couches p doubles avec une nanostructure pa-SiOx: H / p-nc-SiOx: H. Sol. Énergie 171, 907–913 (2018).

Article ADS CAS Google Scholar

Wilken, K., Güneş, M., Wang, S., Finger, F. & Smirnov, V. Comprendre l'origine des effets de recuit thermique dans les films de silicium amorphe à basse température et les cellules solaires. Phys. Statut Solidi A 219, 2100451 (2022).

Article ADS CAS Google Scholar

de Jong, MM et al. Utilisation du piégeage géométrique de la lumière dans les cellules solaires en silicium à couches minces : simulations et expériences. Programme. Photovolt. Rés. Appl. 22, 540–547 (2014).

Article Google Scholar

Camargo, SS, Carreño, MNP & Pereyra, I. Épanchement d'hydrogène à partir d'un a-SiC: HJ Non-Cryst hautement ordonné et quasi stoechiométrique. Solides 338–340, 70–75 (2004).

Annonces d'article Google Scholar

Beyer, W. Diffusion et évolution de l'hydrogène dans le silicium amorphe et microcristallin hydrogéné. Sol. Matière énergétique. Sol. Cellules 78, 235–267 (2003).

Article CAS Google Scholar

Guo-gang, Q. & Guang-lin, K. Un nouveau modèle pour l'effet Staebler-Wronski. Philos. Mag. Lett. 57, 117-122 (1988).

Annonces d'article Google Scholar

Gogoi, PK et al. La passivation à l'oxygène médie l'accordabilité du trion et des excitons. Phys. Rév. Lett. 119, 077402 (2017).

Annonces d'article Google Scholar

Whitcher, TJ et al. Plasmons corrélés dans l'isolant topologique Bi2Se3 induits par des corrélations électroniques à longue portée. NPG Asie Mater. 12, 1–9 (2020).

Article Google Scholar

Asmara, TC, Santoso, I. & Rusydi, A. Procédure d'itération auto-cohérente dans l'analyse des données de réflectivité et d'ellipsométrie spectroscopique des matériaux multicouches et de leurs interfaces. Rev. Sci. Instrument. 85, 123116 (2014).

Article ADS CAS Google Scholar

Chaudhuri, A. et al. Plasmons quasi locaux dans la transition isolant-métal dans les pérovskites de type Mott. Phys. Rév. B 98, 165303 (2018).

Article ADS CAS Google Scholar

Gogoi, PK et al. Excitons anormaux et projections révélant de fortes corrélations électroniques dans. Phys. Rév. B 92, 035119 (2015).

Annonces d'article Google Scholar

Yang, L., Deslippe, J., Park, C.-H., Cohen, ML & Louie, SG Effets excitoniques sur la réponse optique du graphène et du graphène bicouche. Phys. Rév. Lett. 103, 186802 (2009).

Annonces d'article Google Scholar

Bartolomé, J. et al. Moment orbital hautement non éteint dans des couches minces texturées de Fe-phtalocyanine. Phys. Rév. B 81, 195405 (2010).

Annonces d'article Google Scholar

Santoso, I. et al. Observation des effets excitoniques résonnants à haute énergie à température ambiante dans le graphène. Phys. Rév. B 84, 081403 (2011).

Annonces d'article Google Scholar

Alexeev, EM et al. Excitons hybrides par résonance dans des super-réseaux moirés dans des hétérostructures de van der Waals. Nature 567, 81–86 (2019).

Article ADS CAS Google Scholar

Kojima, O., Kita, T., Steer, MJ & Hogg, RA Photoluminescence et dynamique d'excitation d'excitons résonnants dans un puits quantique multiple GaAs/AlAs avec champ électrique interne. AIP Adv. 10, 095016 (2020).

Article ADS CAS Google Scholar

Reichardt, S. & Wirtz, L. Couplage exciton-phonon non adiabatique dans la spectroscopie Raman de matériaux en couches. Sci. Adv. 6, 5915 (2020).

Annonces d'article Google Scholar

Asmara, TC et al. Plasmons corrélés accordables et à faible perte dans des oxydes isolants de type Mott. Nat. Commun. 8, 15271 (2017).

Article ADS CAS Google Scholar

Adachi, S., Mori, H. & Ozaki, S. Modèle de fonction diélectrique pour les semi-conducteurs amorphes. Phys. Rev. B 66, 153201 (2002).

Annonces d'article Google Scholar

Johansson, MB, Zietz, B., Niklasson, GA & Österlund, L. Propriétés optiques des couches minces nanocristallines WO3 et WO3-x préparées par pulvérisation magnétron DC. J. Appl. Phys. 115, 213510 (2014).

Annonces d'article Google Scholar

Hikino, S. & Adachi, S. Modifications structurelles des tranches de Si(100) implantées par des ions et recuites thermiquement rapides étudiées par ellipsométrie spectroscopique. J.Phys. Appl. Phys. 37, 1617 (2004).

Article ADS CAS Google Scholar

Mu, X. & Sun, M. Exciton de transfert de charge interfacial amélioré par le plasmon dans les hétérostructures latérales dans le plan 2D et de van der Waals. Appl. Phys. Lett. 117, 091601 (2020).

Article ADS CAS Google Scholar

Chen, Y., Cheng, Y. & Sun, M. Plexcitons non linéaires : excitons couplés à des plasmons en absorption à deux photons. Nanoscale 14, 7269–7279 (2022).

Article CAS Google Scholar

Cao, Y. & Sun, M. Perspective sur le plexciton à base de dichalcogénures de métaux de transition. Appl. Phys. Lett. 120, 240501 (2022).

Article ADS CAS Google Scholar

Yin, X. et al. Excitons : Modulation de nouveaux excitons dans le système d'oxyde de dichalcogénure de métal de transition et de pérovskite. Adv. Sci. 6, 1970073 (2019).

Article Google Scholar

Chaudhuri, A. et al. Observation directe de polarons anisotropes à petits trous dans une structure orthorhombique de films. Phys. Rév. B 97, 195150 (2018).

Article ADS CAS Google Scholar

Omri, M., Sayari, A. & Sfaxi, L. Fabrication et caractérisation de cellules solaires multicouches InAs/InGaAs à points quantiques GaAs cultivées sur des substrats de silicium. Appl. Phys. Mater. Sci. Processus. 124, 74 (2018).

Annonces d'article Google Scholar

Asmara, TC et al. Grand transfert de poids spectral dans la conductivité optique de SrTiO3 induit par des lacunes intrinsèques. J. Appl. Phys. 115, 213706 (2014).

Annonces d'article Google Scholar

Santoso, I. et al. Structure optique et électronique du graphène multicouche quasi-autoportant sur la face carbone du SiC. Europhys. Lett. 108, 37009 (2014).

Article Google Scholar

Radha, SK et al. Réponse optique et structure de bande incluant les effets d'interaction électron-trou. Phys. Rév. B 104, 115120 (2021).

Article ADS CAS Google Scholar

Gogoi, PK et al. Étude de la conductivité optique du criblage des effets à plusieurs corps dans les interfaces de graphène. Europhys. Lett. 99, 67009 (2012).

Annonces d'article Google Scholar

Yeo, LH et al. Transferts de poids spectral anormaux dénouant le filtrage de l'oxygène et les corrélations électroniques dans la transition isolant-métal de VO2. Phys. Rév. B 91, 081112 (2015).

Annonces d'article Google Scholar

Choi, S. et al. Formation et suppression de cloques d'hydrogène dans le contact de passivation d'oxyde tunnel pour les cellules solaires en silicium cristallin. Sci. Rep. 10, 9672 (2020).

Annonces d'article Google Scholar

Kalas, B. et al. Échantillonnage micro-combinatoire des propriétés optiques des amorphes hydrogénés pour toute la gamme de compositions vers une base de données pour l'optoélectronique. Sci. Rep. 10, 19266 (2020).

Article ADS CAS Google Scholar

Dong, Z. et al. Plasmonique interbande ultraviolette avec des nanostructures de Si. Nano Lett. 19, 8040–8048 (2019).

Article ADS CAS Google Scholar

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Les auteurs reconnaissent le soutien du ministère de l'Éducation et de la Culture de la République d'Indonésie pour l'octroi de la bourse indonésienne et de la chaire de classe mondiale. Les travaux à l'Université nationale de Singapour ont été soutenus par le ministère de l'Éducation de Singapour (T2EP50220-0041 et MOE2019-T2-1-037). Les auteurs tiennent à remercier le centre de recherche ITS et la source de lumière synchrotron de Singapour (SSLS) pour avoir fourni les installations nécessaires à la conduite de la recherche. Le SSLS est une infrastructure de recherche nationale relevant de la National Research Foundation Singapore.

Département de physique, Sepuluh Nopember Institute of Technology, Surabaya, 60111, Indonésie

Soni Prayogi, Retno Asih, Budhi Priyanto, Malik A. Baqiya, Yoyok Cahyono et Darminto

Département de génie électrique, Université de Pertamina, Jakarta, 12220, Indonésie

Soni Prayogi

Département de physique, Université nationale de Singapour, Singapour, 117542, Singapour

Muhammad A. Naradipa & Andrivo Rusydi

Source de lumière synchrotron de Singapour, 5 Research Link, Singapour, 117603, Singapour

Andrew Rusydi

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YC et D. ont proposé l'idée et discuté des résultats, SP et MAN ont réalisé les expériences, RA, BP et MAB ont écrit le manuscrit et révisé par D. et AR, et AR et D. ont fourni un aperçu cohérent des données expérimentales et ont proposé le plexciton corrélé.

Correspondance à Darminto ou Andrivo Rusydi.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Prayogi, S., Asih, R., Priyanto, B. et al. Observation de l'exciton résonnant et du plasmon corrélé produisant un plexciton corrélé dans du silicium amorphe avec diverses teneurs en hydrogène. Sci Rep 12, 21497 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-24713-5

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Reçu : 01 août 2022

Accepté : 18 novembre 2022

Publié: 13 décembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-24713-5

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